【摘 要】
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负载纳米金催化剂稳定性是应用的关键.已有的研究中涉及高温稳定性较少,主要是由于纳米Au在煅烧中易团聚；同时,以多孔碳为载体时,由于二者亲和力弱,可能导致反应过程中Au
【机 构】
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上海师范大学化学系,上海师范大学桂林路100号,200234
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负载纳米金催化剂稳定性是应用的关键.已有的研究中涉及高温稳定性较少,主要是由于纳米Au在煅烧中易团聚；同时,以多孔碳为载体时,由于二者亲和力弱,可能导致反应过程中Au剥落.此外,多孔碳载体的孔道结构和形貌控制相对较难,一定程度上限制了对负载纳米金属催化剂的研究.本文基于有机-有机自组装的方法,利用商业化的三嵌段共聚物F127作为软模板,低阶酚醛树脂作为碳源,巯基分散的金纳米粒子作为金源,按照“层叠层”生长机理,控制水热合成条件,获得形貌可控的有序介孔金/碳纳米材料. XRD、SEM、TEM等表征手段表明,金/碳纳米材料可分别为单分散的十二面体碳单晶,碳纳米棒(长径比约为3),碳纳米球,尺寸约为120nm,均具有有序介观结构(体心立方结构),高比表面积(565-652m2/g),大的孔体积(0.32-0.41cm3/g)和均一的介孔孔径(2nm).尺寸为15nm金纳米粒子被限制在碳材料中.即使煅烧温度升至700℃,也未见明显团聚,说明其具有高的热稳定性.小尺寸有序介孔金/碳催化剂可高效选择性还原4-硝基苯酚等为胺基苯酚.重复实验表明该催化剂稳定,未见明显Au流失.在反应体系中引入巯基化SBA-15,未见显著抑制作用,表明反应中可能不存在剥落的Au物种,活性中心是多相纳米Au催化剂.
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