C/TiO2的制备及其光催化性能研究

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本文采用新型发泡辅助法和传统化学气相沉积法,分别制备了C/TiO2微板以及C/TiO2无定形膜。C/TiO2微板用于液相降解,以苯酚作为模拟有机污染物,评价其光催化性能。考察了焙烧温度、焙烧气氛、制备方法、污染物浓度、污染物种类和空穴牺牲剂等因素对光催化活性的影响。C/TiO2无定形膜用于气相降解,以甲醛作为模拟气相污染物,评价其光催化性能。考察了焙烧温度、焙烧气氛和基材材料等因素对光催化活性的影响。利用XRD、TEM、SEM、BET、EDS、XPS、FTIR、UV-Vis DRS、UPS、PL等表征分析,对两种不同形态的C/TiO2的光催化剂进行表征并推测其可能的催化机理。对于C/TiO2微板,通过XRD和TEM等表征分析可知,微板为锐钛矿晶相的TiO2,其体相中碳类物质的大量残存会降低样品的结晶度,焙烧温度是C/TiO2微板结晶及晶相转化的主要影响因素;通过TEM、SEM和BET表征分析可知,所制备的C/TiO2微板厚度相对比较均匀(10um以内),样品微观上主要是由大小相对均匀1020nm的纳米级晶粒自由排列堆积而成,并且其拥有介孔结构且孔径分布相对较窄;通过EDS、XPS、FTIR表征分析可知,样品的元素组成为C、O、Ti,掺杂的碳类物质主要以C-C、C-O、C=O或COOR的形态存在,样品中存在的COO-与Ti羧基双配位螯合结构,拥有独特的吸电子性质,会导致样品中Ti O2晶体原有的电子密度状态发生改变;通过XRD、FTIR、XPS、UV-Vis DRS和PL表征分析表明,由于螯合结构特有的吸电子作用,使其在未改变样品晶相结构的前提下,不仅影响了钛氧八面体中原有电子密度状态,还改变了样品的价带结构。并且螯合结构还能够抑制空穴电子对的复合,提升光生载流子的分离效率。对于C/TiO2无定形膜,通过XRD、TEM表征分析可知,所制备的样品为无定形晶相;通过SEM、EDS等表征分析可知,样品的元素组成为Ti、O、C,表面元素分布相对比较均匀且有少量球形团簇镶嵌;通过XPS表征分析可知,样品的元素组成为C、O、Ti,且Al元素并未掺入C/TiO2无定形膜中,掺杂碳类物质以C-C、C-O、C=O或COOR的形态存在于C/TiO2无定形膜中;通过UV-Vis DRS表征分析可知,样品存在两个吸收边带分别为350 nm和420 nm,分别对应的光学禁带宽度为3.54 eV和2.95 eV,这是由于碳类物质的掺杂产生的杂质能级所导致,而杂质能级的引入成为光生载流子的捕获阱,延长光生载流子的寿命;结合UPS表征分析可知,当C/TiO2无定形膜被光激发以后,生成的光生电子会在内建电场的作用下迁移至Al基材,从而促进光激发过程中的空穴电子对分离效率,达到优良的光催化性能。
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