论文部分内容阅读
目前,TiO2由于其高活性、易合成、廉价及无毒的特性,仍然是主导的商业催化剂.但其带隙较宽,只能利用太阳光中所占比重较少的紫外光,受此限制,发展新型的可见光型光催化剂成为光催化领域的研究热点.随着铋基金属氧化物光催化剂的出现,最近,卤氧化铋也被发现具有显著的光催化活性.作为复合氧化铋层状化合物(BSO)中的一员,卤氧化铋(BiOX)也具有特殊的层状结构,其特征为双层的卤素原子插入(Bi2O2)2+层间并与其交叉生长,垂直于每一层有一静电场,这有利于光生载流子的分离,从而使其呈现较好的光催化与光电化学性能[1,2].其中,BiOBr因其可见光响应特性及高稳定性成为一研究热点[3,4].而近年来,Bi2SiO5也被报道为一种BSO型光催化材料[5,6],其结构是由(SiO3)2-层插入(Bi2O2)2+层间并与其交叉排列而组成.近年来,离子交换法,即前驱体材料与新引入的物质间发生离子互换,已经成为一种新型的合成无机纳米材料的手段[7,8]基于BiOBr与Bi2SiO5构型的相似性,而且Bi2SiO5相对于BiOBr具有较低的溶解度,因此本文采用可控的阴离子交换方法,以BiOBr作牺牲模版,合成了高比表面的异相结Bi2SiO5花状微球结构,且此产物出现了较好的可见光响应,同时模拟太阳光下降解苯酚的活性是普通合成Bi2SiO5的1.6 倍.研究发现此产物中两种Bi2SiO5物相所组成的异相结结构具有很高晶格匹配性、紧密的界面连接及拓宽的光谱响应能力,同时其较高的比表面积也为光反应提供了更多的活性位点,进而增强了其光催化活性.实验发现随着新引入的阴离子(SiO32-)浓度的增加,产物形貌与结构发生了显著的变化,当SiO32-浓度较低时,因SiO32-水解所产生的碱性环境会使BiOBr优先向Bi4O5Br2、Bi24O31Br10转变,而当SiO32-含量充足时,BiOBr将通过阴离子交换转化成为更稳定的Bi2SiO5.其中,最佳的可见光活性与模拟太阳光活性产物光催化降解苯酚的活性分别是原BiOBr的4.3 倍与1.6 倍,这主要归因于新物相拓宽的光谱响应能力及异质结结构间有效的光生载流子迁移与分离.