【摘 要】
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CO氧化不仅可以避免环境中的CO损害人类健康,也可以防止燃料电池等能源领域的贵金属催化剂中毒[1]。目前,金属/金属氧化物型催化剂的晶格氧具有较高的活化能,导致其工作温度很高（通常需要加热150℃以上）。因此,迫切需要开发在低温下仍高效运行的催化剂。我们采用一种新型溶液等离子体处理法制备单原子Au1/CeO2催化剂。溶液等离子体放电过程中释放大量的自由电子产生高通量的自由基。高能的溶液放电环境能够
【出 处】
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第九届新型太阳能材料科学与技术学术研讨会论文集
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CO氧化不仅可以避免环境中的CO损害人类健康,也可以防止燃料电池等能源领域的贵金属催化剂中毒[1]。目前,金属/金属氧化物型催化剂的晶格氧具有较高的活化能,导致其工作温度很高（通常需要加热150℃以上）。因此,迫切需要开发在低温下仍高效运行的催化剂。我们采用一种新型溶液等离子体处理法制备单原子Au1/CeO2催化剂。溶液等离子体放电过程中释放大量的自由电子产生高通量的自由基。高能的溶液放电环境能够同时实现金属前驱体的还原和CeO2表面缺陷的有效构筑[2]。ESR图谱不仅验证了样品中氧缺陷的增加,还发现了有助于CO氧化的O2-活性物种。HAADF图和O2-TPD图谱表明溶液等离子体法得到具有活泼晶格氧的单原子Au1/CeO2催化剂。其光催化CO转化率在室温下即可达到91.66%,TOF值为1.25s-1,超过大多数Au基催化剂。活性测试中发现,热催化CO转化率达到90%所需的温度为125℃,比光照下高100℃。光照对催化性能具有极大的促进作用。通过原位FTIR光谱和低温ESR图谱发现光照可以增强单原子Au位点对CO的化学吸附和O2-活性物种的生成。同位素18O标记实验表明其反应机理遵循Mars-van Krevelen（MvK）机制,降低晶格氧的活化能是促进氧化反应的关键[3]。结合光生载流子的强氧化还原能力削弱Ce-O键,辅助活化晶格氧,进一步促进氧化反应进行。光照通过促进MvK机制降低CO氧化温度。光辅助单原子材料的MvK机制为解决低温CO氧化问题开辟了一条新途径。
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