【摘 要】
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合理的设计金属@二氧化铈杂化结构可以实现对催化材料活性、选择性和稳定性的优化。而这种理性设计的基础是发展出稳健的材料合成方法,以完成对设想材料的简单、可控、大量的制备,为其进一步的应用探索奠定基础。本论文利用金属离子间原位的氧化还原自组装现象(Au3++Ce3++OH-=Au~0@Ce4+O2),开发了一步制备Au@MxOy （M=Ce,Co）核壳结构的新方法。进一步,通过整合氧化还原自组装和氧化
【出 处】
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中国稀土学会2021学术年会论文摘要集
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合理的设计金属@二氧化铈杂化结构可以实现对催化材料活性、选择性和稳定性的优化。而这种理性设计的基础是发展出稳健的材料合成方法,以完成对设想材料的简单、可控、大量的制备,为其进一步的应用探索奠定基础。本论文利用金属离子间原位的氧化还原自组装现象(Au3++Ce3++OH-=Au~0@Ce4+O2),开发了一步制备Au@MxOy （M=Ce,Co）核壳结构的新方法。进一步,通过整合氧化还原自组装和氧化还原刻蚀现象,开发了一锅制备蛋黄结构的新策略。该方法同样具有普适性,可实现从两组分Au@CeO2到五组份Au@Co3O4/CeO2/Fe2O3/SnO2蛋黄结构的合成。两种策略合成过程都只涉及金属盐与贵金属离子混合,与传统多步制备方法相比,实现了简单、清洁、大量的制备Au基核壳/蛋黄结构纳米材料。利用从方法一到方法二连续可调的合成优势,我们制备了贵金属大小相近、结构清晰的Au@CeO2核壳和蛋黄两种结构。在硝基苯转移偶联反应中,核壳结构强的金二氧化铈相互作用诱导金表面电子密度降低,减少界面中活性成分Au-H的形成,使活化能更低的亚硝基苯和羟胺偶联反应优先发生,最终实现92%的氧化偶氮苯选择性。而蛋黄结构中,高活性的金表面能够快速还原硝基苯到偶氮苯,并实现94%的选择性。
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