【摘 要】
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转化频率(turnover frequency,TOF)是评价催化剂活性的重要指标,其定义是在单位时间t内单位浓度(C)催化剂的循环次数(N).Kozuch 等借鉴了Christiansen用稳态法处理多步反
【机 构】
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西北师范大学化学化工学院 兰州 730070
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转化频率(turnover frequency,TOF)是评价催化剂活性的重要指标,其定义是在单位时间t内单位浓度(C)催化剂的循环次数(N).Kozuch 等借鉴了Christiansen用稳态法处理多步反应分速率对总反应速率影响的研究方法,根据Eyring 过渡态理论,将常数矩阵(k-表示)转换为与Gibbs自由能相关的M矩阵(E-表示)方式；提出能量跨度模型,得出了可通过反应态的Gibbs自由能来计算TOF的表达式.然而,该能量跨度模型只适用于单一势能面上进行的绝热反应.然而有过渡金属参与的催化反应大多数是非绝热反应,该类反应会发生不同自旋态势能面间的系间窜越,从而影响反应速率.
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