【摘 要】
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三元纳米层状可加工陶瓷(MAX相)是近年发现的新型材料体系,可用通式Mn+1AXn表示(n=1、2、3),其中M为过渡族金属元素,A为IIIA或IVA族元素,X为C或者N.MAX相材料结合了金属与陶瓷的特性,具有较高的强度和模量,良好的导热性和导电性,优异的抗水热氧化性、抗酸碱腐蚀性和抗离子辐照性,而且这种材料具有独特的纳米层状结构,可能具有优良的辐照损伤自修复能力,因此纳米层状可加工陶瓷(MAX
【机 构】
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中国工程物理研究院核物理与化学研究所,四川绵阳,621900
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三元纳米层状可加工陶瓷(MAX相)是近年发现的新型材料体系,可用通式Mn+1AXn表示(n=1、2、3),其中M为过渡族金属元素,A为IIIA或IVA族元素,X为C或者N.MAX相材料结合了金属与陶瓷的特性,具有较高的强度和模量,良好的导热性和导电性,优异的抗水热氧化性、抗酸碱腐蚀性和抗离子辐照性,而且这种材料具有独特的纳米层状结构,可能具有优良的辐照损伤自修复能力,因此纳米层状可加工陶瓷(MAX相)被认为是新一代核反应堆用关键结构陶瓷材料之一.在裂变核反应堆中,H2O经中子辐照后会产生氢(含少量氧),当发生事故时,包壳材料会与高温水反应产生大量氢,导致氢脆和氢溶解等,严重损伤材料性能.因此,对应用于先进核能系统的材料,不可避免地会在含氢环境下服役,由于材料的性能会对氢(即使微量)非常敏感,所以临氢行为对以先进核能系统为应用背景的结构材料来说是必须要明确的关键科学问题之一.从目前的国内外研究情况看,关于纳米层状可加工陶瓷临氢行为的相关研究还很少.本工作系统研究了纳米层状可加工陶瓷Ti3SiC2在氢气氛中的高温(1200-1400oC)热稳定性.通过XRD、Raman、SEM和第一性原理计算阐明了临氢机制.在1200oC时,在Ti3SiC2表面形成了一层均匀而且致密的TiSi2膜,TiSi2膜的形成是由于Ti3SiC2中Si的择优损失以及Ti3SiC2分解所造成的.当温度升高到1300oC时,TiSi2膜开始发生脱落,在脱落的TiSi2膜下层出现了层状结构的Ti3SiC2,这预示沿着Ti3SiC2基面发生了择优临氢.通过第一性原理证实了这个现象,即H间隙原子的引入弱化了Ti-Si界面的结合力.此外,TiSi2膜形成所引起的体积膨胀导致TiSi2膜在1400oC发生大面积脱落.其中图1是Ti3SiC2在1200-1400oC临氢前后的XRD图,图2是Ti3SiC2在1300oC临氢后表面TiSi2膜脱落后的形貌.
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