【摘 要】
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甲烷干气重整反应(CH4/CO2)制合成气(H2/CO)的研究备受关注.甲烷解离脱氢过程是该反应的关键步骤[1,2].本研究基于Materials Studio 5.5软件中CASTEP模块,采用广义梯度近似密度泛函理论研究了甲烷在Ni(110)面的最稳定吸附方式(Fig.1)以及其第一步反应(CH4 → CH3 + H)的解离机理(Fig.2-4).结果表明：甲烷在Ni(110)面24种吸附方式
【机 构】
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内蒙古师范大学化学与环境科学学院绿色化学重点实验室 呼和浩特 010022 内蒙古师范大学计算机与
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甲烷干气重整反应(CH4/CO2)制合成气(H2/CO)的研究备受关注.甲烷解离脱氢过程是该反应的关键步骤[1,2].本研究基于Materials Studio 5.5软件中CASTEP模块,采用广义梯度近似密度泛函理论研究了甲烷在Ni(110)面的最稳定吸附方式(Fig.1)以及其第一步反应(CH4 → CH3 + H)的解离机理(Fig.2-4).结果表明：甲烷在Ni(110)面24种吸附方式中,顶位T4的吸附能(4.6 kJ/mol)最大,是最稳定吸附方式且为物理吸附； 甲基在Ni(110)面6种吸附方式中,短桥位SB1的吸附能(277.1 kJ/mol)最大,是最稳定吸附方式且为化学吸附； 氢在Ni(110)面4种吸附方式中,空位H1的吸附能(381.2 kJ/mol)最大,是最稳定吸附方式且为化学吸附.甲烷在Ni(110)面上第一步解离反应存在6种解离途径(Fig.2).动力学分析可知,相对于吸附在顶位T4经过渡态TS2、TS4、TS6分别生成P1、P2、P3及吸附在顶位T2经过渡态TS3、TS5分别生成P2、P3的5种路径而言,甲烷吸附在顶位T2经过渡态TS1生成P1的路径所需活化能最低(23.3 kJ/mol),因此该路径为主反应通道.
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