【摘 要】
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钽酸盐具有优异的光学性能和良好的化学稳定性及高耐温、高硬度等特点,在合成宝石、光学涂层和低热膨胀材料制备等方面具有广阔的应用前景,受到了人们的广泛关注。一般情况下钽酸盐禁带宽度较宽,只能吸收太阳光中的紫外光,光能量转化效率较低,因此通过对钽酸盐的光学带隙进行调控来实现其在可见光区域的吸收成为近来研究的热点之一。近年来的研究表明,钽酸盐具有优异的光催化性能,如:TiTa_2O_7、NaTaO_3、B
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钽酸盐具有优异的光学性能和良好的化学稳定性及高耐温、高硬度等特点,在合成宝石、光学涂层和低热膨胀材料制备等方面具有广阔的应用前景,受到了人们的广泛关注。一般情况下钽酸盐禁带宽度较宽,只能吸收太阳光中的紫外光,光能量转化效率较低,因此通过对钽酸盐的光学带隙进行调控来实现其在可见光区域的吸收成为近来研究的热点之一。近年来的研究表明,钽酸盐具有优异的光催化性能,如:TiTa2O7、NaTaO3、Bi3TaO7等,钽酸盐光催化剂具有独特的电子结构和能带结构,在分解水制氢方面表现出优于其他类型化合物的催化性能,尤其TiTa2O7是一个极具潜力的光催化剂。文中采用固相烧结法合成了多晶TiTa2O7粉体。通过原位高压拉曼散射光谱和吸收光谱以及原位变温拉曼散射光谱和荧光(PL)光谱对高压和不同温度作用下TiTa2O7的光学性质进行了测试和研究,获得了以下结果:1.利用原位高压拉曼光谱和紫外-可见吸收光谱技术对TiTa2O7进行了系统研究,实验压力分别达到25.17 GPa和15 GPa。对TiTa2O7的拉曼振动模式进行了指认。发现在3.75 GPa时位于75 cm-1的拉曼振动模式劈裂为两个峰,而且随着压力的增加,部分ν2振动模式开始向低波数频移,发生压致模式软化,表明在压力下O-Ta-O/O-Ti-O键长变长,TiTa2O7结构稳定性降低。当压力增加到11 GPa时,TiTa2O7发生不可逆的压致非晶化。高压紫外-可见吸收光谱中给出了TiTa2O7的带隙随压力的变化关系。在0-7.3 GPa的压力范围内,吸收边随着压力增加发生蓝移。7.3 GPa之后,吸收边开始发生红移。当压力增加到11 GPa时,原吸收边持续蓝移的同时出现一个拐点,伴随着TiTa2O7发生压致非晶化。高压吸收光谱研究表明15 GPa的压力不能使TiTa2O7的光学带隙进一步变窄。2.利用原位变温拉曼光谱和PL光谱技术,研究了温度作用下TiTa2O7的晶格振动和荧光性能。实验最低温度均为83.15 K,最高温度分别达到803.15 K和283.15 K。在高温下TiTa2O7的O-Ta-O/O-Ti-O键键角发生变化,引起沿b轴的负热膨胀现象。本实验研究的温度范围内没有新的拉曼峰出现,表明TiTa2O7在该温度范围内结构稳定。TiTa2O7的变温PL光谱研究表明,位于1.42 eV(A峰)和1.51 eV(B峰)处的荧光峰分别来自于缺陷TaO6八面体和规则TaO6八面体。
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