【摘 要】
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电催化分解水有望作为一种环境友好型途径制备得到H2以补充清洁能源需求。电催化分解水的控制步骤往往是电化学析氧反应（OER）,因为该反应过程中涉及缓慢的四电子转移。钴基金属硫化物由于其优异的电化学析氢（HER）及OER性能,是有望替代贵金属材料应用于电解水反应的材料。尤其特别的是,在碱性OER过程中过渡金属硫化物（TMDs）会存在表面重构形成羟基氧化物,从而生成真正活性位点。通过合成不同的双金属复合
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电催化分解水有望作为一种环境友好型途径制备得到H2以补充清洁能源需求。电催化分解水的控制步骤往往是电化学析氧反应（OER）,因为该反应过程中涉及缓慢的四电子转移。钴基金属硫化物由于其优异的电化学析氢（HER）及OER性能,是有望替代贵金属材料应用于电解水反应的材料。尤其特别的是,在碱性OER过程中过渡金属硫化物（TMDs）会存在表面重构形成羟基氧化物,从而生成真正活性位点。通过合成不同的双金属复合物,再通过酸碱溶液选择性地将其中的金属原子去除并产生孔缺陷,可以得到各种多孔电催化剂材料。本文依次用共沉淀法和水热法合成钴锌复合前驱体,对材料不同硫化处理并通过酸碱刻蚀选择性复合材料中的Zn组分,从而得到富含缺陷和氧空位的多孔材料,催化剂OER性能得到显著提升:（1）通过控制不同mZn/mCo质量比进行酸刻蚀来调控材料的孔径及比表面积,Co9S8/Zn S/C在酸蚀过程中溶解Zn S并在碳层上原位形成孔缺陷,进而得到多孔Co9S8/C材料。在Co9S8/C表面电沉积Ni（OH）2以得到Ni（OH）2-Co9S8/C催化材料。通过电化学诱导Ni（OH）2-Co9S8/C在碱性OER过程形成S吸附非晶双金属羟基氧化物,从而使材料具有高效OER催化性能。在1.0 M KOH溶液中,Ni（OH）2-Co9S8/C仅需要252mV过电位以及56 mV/dec塔菲尔斜率,具有100 h以上的长时间稳定性。（2）以硝酸钴与硝酸锌为原料,加入尿素和氟化钠在反应釜120°C下均匀生长在碳纸上得到Zn-Co（OH）2复合前驱体,通过在室温下用5M NaOH和1 M Na2S溶液将前驱体刻蚀并部分硫化合成了CoSOH/Co（OH）2复合材料。表征结果显示,该方法可以刻蚀Zn原子留下氧空位并引入掺杂S元素,氧空位和S掺杂对OER反应起到积极促进作用,同时,非晶的CoSOH也有较好的OER活性。CoSOH与Co（OH）2之间的协同作用使得材料OER活性提高,CoSOH/Co（OH）2仅需要310mV过电位及90 mV/dec塔菲尔斜率,电流稳定性超过12 h以上,具有较好的产氧活性。
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