钛酸锶钡(Ba1-xSrxTiO3)高介电陶瓷的制备及性能研究

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钛酸锶钡(BST)是钛酸锶和钛酸钡固溶形成的一种高介电陶瓷材料。近年来,钛酸锶钡因具有优良的性能如介电常数高,介电损耗低,介电-频率稳定性好、挠曲电系数高等在电容器等很多领域得以广泛应用。因此钛酸锶钡陶瓷有非常重要的研究价值。论文采用高温固相反应法制备了Ba1-xSrx TiO3陶瓷粉体,通过干压成型和烧结制备了不同含量氧化钇掺杂的Ba0.65Sr0.35TiO3陶瓷,xmol%Y3+(x=0、0.3)掺杂Ba1-xSrx TiO3(x=0.4、0.35和0.3)陶瓷和1wt%B2O3-xmol%Y3+共掺杂Ba0.65Sr0.35TiO3陶瓷。采用X射线衍射、扫描电镜、阻抗分析仪等对陶瓷的晶体结构,表面形貌和介电性能进行了表征。研究发现,在Ba0.65Sr0.35TiO3陶瓷粉体中分别掺入xmol%Y3+和1wt%B2O3-xmol%Y3+,制备的各样品均为单相钙钛矿结构。单掺0.3mol%Y3+可促进晶粒生长,晶粒尺寸由1μm长大至2-3μm。随掺杂量继续增多对晶粒生长起到抑制作用。单掺1wt%B2O3可以促进晶粒生长,晶粒尺寸由1μm长大至4-7μm,1wt%B2O3-xmol%Y3+共掺时对晶粒生长的抑制作用相比于Y3+单掺时更加显著。适当提高烧结温度可增加材料介电常数。随着Y3+掺入量增加,介电常数先增大后较小,损耗先减小后增大。各样品介电常数在100-10MHz频率范围内随频率增加均呈现先缓慢降低后急剧下降的趋势,介电损耗则表现出先缓缓下降后急剧增加的趋势。Y3+的掺入对体系居里温度的影响不明显。介电常数越高,对应的横向挠曲电系数也越大。样品在1450℃烧结,Y3+掺杂量为0.3mol%时样品相对密度为95.1%,介电常数达到最大为17811,损耗最小为0.00869,此时居里温度为21℃,横向挠曲电系数为27.9μC/m。在Ba1-xSrx TiO3(x=0.4、0.35和0.3)中分别掺入xmol%Y3+(x=0、0.3),发现各样品烧结后的XRD衍射图均无杂峰,Y3+均与体系形成固溶体。掺杂量相同时随Ba/Sr比增大晶粒尺寸增加、样品介电常数增大。Ba/Sr比相同时加入0.3mol%Y3+后,气孔率减小,致密性提高;使得陶瓷介电常数增大,介电损耗降低。0.3mol%Y3+-BST70陶瓷样品介电常数峰值为27811,0.3mol%Y3+-BST65陶瓷样品介电损耗最小,为0.00869。在100-10MHz频率范围内发现介电常数随频率增加而减小,损耗在低频下表现平稳在高频下急剧增加。0.3mol%Y3+-BST65陶瓷样品频率稳定性相对较好。各样品在-100℃-100℃温度区间测试时随测试温度升高,介电常数先增加后减小,介电常数峰值温度(Tc)随Ba/Sr比增大向高温移动,Tc随Ba含量增大几乎成线性增加。Ba/Sr=0.6:0.4时Y3+的引入有移峰作用,使居里温度向低温方向移动。Ba/Sr=0.7:0.3,Y3+掺杂0.3mol%时,样品横向挠曲电系数最大,为33.68μC/m。
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