以煤气化为核心的煤基多联产系统是煤炭清洁利用的重要途径,而煤合成气脱除H₂S是其中的关键环节。本文以稀土元素改性SnO₂为脱硫剂,针对还原性气氛下的还原行为,水蒸气条件下的硫化行为,水蒸气和SO₂再生气氛下的再生行为,和COS水解转化及共脱等四个方面进行了深入的研究。首先,针对SnO₂脱硫剂避免还原生成单质锡的关键问题,从脱硫剂制备和合成气气氛两个角度出发,研究了稀土元素改性和不同H₂O/H₂比等影响因素。稀土元素改性SnO₂脱硫剂Sn2Y-700经过700oC以上高温煅烧后,生成了烧绿石结构的Y₂Sn₂O₇,提高了SnO₂的还原温度,从而提高了脱硫剂的使用温度。在同一还原温度下,水蒸气浓度增加会抑制SnO₂的还原过程。对于SnO₂,避免单质锡生成时的最小H₂O/H₂比和还原温度之间的关系遵循SnO₂还原反应在平衡状态时的H₂O/H₂比和温度的关系。其次,针对合成气含有水蒸气的条件下SnO₂脱硫剂硫化性能下降的现象,采用稀土元素改性SnO₂脱硫剂,通过抑制晶粒生长和改善孔隙结构,提高了改性脱硫剂的硫化性能。La2Sn脱硫剂在400oC、30 vol.%H₂和10 vol.%H₂O下的突破硫容为102.8 mg/g。研究了不同水蒸气浓度、硫化温度等因素的影响规律,提出了水蒸气条件下的硫化反应过程需要考虑水蒸气和硫化产物的再生反应,并建立了固定床反应器硫化模型。然后,在水蒸气条件下和SO₂条件下分别得到了400-600oC下SnO₂脱硫剂再生过程中的H₂S浓度曲线和单质硫回收率曲线。再生后,SnO₂脱硫剂发生了烧结现象,导致循环初始阶段的硫化性能下降。对改性脱硫剂Sn2Y-700和La2Sn/Al₂O₃进行了连续硫化-再生实验表明,改性脱硫剂的循环性能稳定。根据两种再生方式的优缺点分析,提出了两阶段再生工艺。最后,针对合成气中的COS和H₂S共脱过程,研究了300-400oC下SnO₂脱硫剂的COS水解转化脱除过程,发现硫化产物SnS是导致COS水解转化率下降的原因。而稀土元素改性脱硫剂可以提高COS水解转化率,并通过同步脱除H₂S,实现COS的水解增强过程。在模拟煤制合成气条件下,改性脱硫剂可以连续稳定实现COS和H₂S共脱。