功能化MXenes增强硅橡胶热稳定性研究

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硅橡胶(Silicon rubber,SR)是一种由Si-O作为主链的特殊橡胶,在许多高温领域都有应用,为了能够使硅橡胶在更温度更高的环境下能够正常工作,我们可以通过添加耐热填料以提升硅橡胶热稳定性。MXenes作为近年来新出现的一种二维材料,在具有优异热稳定性的同时具有大量且丰富的官能团,这为MXenes与其他材料的结合提供了多种可能性,而目前将MXenes作为耐热填料应用在硅橡胶中的研究与报道极少。以此为基础,本文将室温硫化硅橡胶作为原料,通过有机化MXenes以及将MXenes作为负载物两种方式分别作为功能化MXenes的手段,将MXenes作为耐热填料添加进入硅橡胶中,探究了它们对硅橡胶热稳定性以及导热能力的影响,并使用将不同的表征手段结合的方式探究了其热降解过程中的机理。本文使用聚硅氮烷与MXenes直接进行结合,制备出MP填料,并将其作为耐热填料加入硅橡胶中,使用TG研究其热稳定性,通过SEM以及XPS证实了其初始分解温度出现降低是因为MXenes与硅橡胶之间相容性并不好所造成的,在这基础上将MXenes通过氯乙酸羧基化处理,制备出MC填料,使用SEM证明羧基化MXenes可以解决MXenes与硅橡胶之间的相容性问题,但是只有羧基化的MXenes与硅橡胶之间并没有偶联作用,所以在此基础上将聚硅氮烷与羧基化之后的MXenes进行结合,制备出MCP填料并将其作为耐热填料掺杂进入硅橡胶中,通过TG得知MCP/SR整体热稳定性得到了显著提升。使用XPS以及交联点间平均分子量等手段证实羧基化之后的MXenes不光能与聚硅氮烷有机结合,而且能有效改善MXenes与硅橡胶之间相容性的问题,热稳定性提高的原因是MXenes本身会抑制SR的分子链热运动,而改性后的MCP则会在抑制分子链热运动的同时以化学结合的方式消除SR末端羟基,抑制了硅橡胶的交联,并且将热降解的过程向温度更高的主链内重排以及主链间重排推进。此外,通过相关测试手段,证明MCP/SR的热导率以及介电常数都得到了不同程度的提升。根据这项研究的结果,MCP可以被认为是一种有效的纳米填料,它不仅可以有效提升SR的热稳定性能,还会在硅橡胶分子链中形成了良好的导热网络的同时对介电性能有部分提升。此外还使用羧基化的MXenes作为负载物,分别负载Fe2O3和Cu O,制备出MFe以及MCu,并通过TG探究MFe/SR以及MCu/SR这两种复合材料的热稳定性,结果表明MFe/SR以及MCu/SR的热稳定性相比于纯硅橡胶都得到了明显提升,同时,这两种复合材料的热导率同样得到了部分增强,通过XPS和交联点间平均分子量以及FTIR等手段证实MXenes与Cu O和Fe2O3存在协同效应,MFe以及MCu会在硅橡胶侧链发生热降解时抑制热降解,宏观表现为复合材料热稳定性得到明显提升。
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