【摘 要】
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拉曼光谱具有抗干扰能力强、制样简单、可测光谱范围宽、不受溶剂水的影响等优势,成为鉴定物质分子结构的有力工具。普通拉曼散射光谱信号非常弱,在应用方面受到较大限制。表面增强拉曼光谱技术的发展克服了这个缺陷,使得拉曼光谱技术在应用中重回生机。目前,表面增强拉曼散射（Surface-enhanced Raman spectroscopy,SERS）的研究热点主要集中在稳定、高效、经济、可重复的SERS基底
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拉曼光谱具有抗干扰能力强、制样简单、可测光谱范围宽、不受溶剂水的影响等优势,成为鉴定物质分子结构的有力工具。普通拉曼散射光谱信号非常弱,在应用方面受到较大限制。表面增强拉曼光谱技术的发展克服了这个缺陷,使得拉曼光谱技术在应用中重回生机。目前,表面增强拉曼散射（Surface-enhanced Raman spectroscopy,SERS）的研究热点主要集中在稳定、高效、经济、可重复的SERS基底制备方法。SERS基底的制备思路是设计不同维度结构的模板作为基底,从多个角度提供高密度的热点区域。本论文利用时域有限差分（Finite-Difference Time-Domain,FDTD）软件仿真分析了几种不同微纳结构的电场强度分布;采用飞秒激光辐照硅晶圆的方法制备黑硅,然后结合真空镀膜工艺制备了SERS基底。主要工作如下:（1）设计了不同结构的SERS基底模型,并采用FDTD进行了系统的仿真分析:对于最基本的双金纳米球模型,当其水平排列时能获得更佳的电场增强效果,产生最佳增强效果的粒子间距在6 nm;对于基于体等离子体激元共振的双Au纳米球与Al2O3/Au平面衬底模型以及Au/Ag纳米球与Al2O3/Au平面衬底模型,由贵金属Au和介电质材料Al2O3周期叠加形成的双曲超材料能有效增强电场强度,Al2O3充当间隔层给相邻Au层表面的表面等离子体共振耦合提供了空间,同时Au/Ag两种不同材料的纳米球相互耦合也能产生额外的电场增强效果;对于Ag纳米球与Al2O3/Au碗状衬底模型,5～7 nm的Al2O3壳为局域表面等离子体共振提供的合适的纳米间隙,35 nm的Au壳提供了足够数目的自由电子参与局域表面等离子体共振,双层Al2O3/Au复合结构所激发的体等离子体激元共振使电场强度进一步增强。（2）采用飞秒激光辐照硅晶圆结合真空蒸镀方法制备了SERS基底:在激光功率0.2 W,扫描速度1.25 mm/s,光斑直径300μm,SF6气压约70 k Pa的条件下,硅晶圆表面诱导产生了较圆滑的凸起状阵列结构。当飞秒激光功率分别调节到0.8 W和0.4 W,而其他三个参数保持不变时,硅晶圆表面分别诱导出了尖锐的有严重损伤的锥形阵列结构和仅有少量地方有微小损伤的较为尖锐的锥形阵列结构。通过电阻热蒸发的方式在0.2 W激光功率下制备的黑硅表面镀100 nm厚的Ag膜能产生最好的拉曼信号增强效果,该SERS基底对4-MBA分子的检出限为10-11M,增强因子数值为2.59×10~6;在SERS基底上随机采集15点处1585 cm-1特征峰处的强度,其相对标准偏差为8.24%。利用SERS基底开展了远程拉曼测试实验,能够实现15 m距离10-3M 4-MBA样品的检测。
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