城镇污水A~2O处理工艺中纳米银的迁移转化机制研究

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纳米银(AgNPs)生产和使用的增加引起了人们对环境风险和人类健康的更多关注。进入环境中绝大多数的AgNPs最终将进入城市污水系统中,然而城市污水处理系统对其去除机制尚不明确。本文优化了测定城镇污水中痕量AgNPs的条件,并对活性污泥对AgNPs的吸附特性和机理以及AgNPs在水环境中的团聚行为进行研究。采用单因素和响应面法优化浊点萃取-电感耦合等离子体质谱法测定城镇污水中痕量AgNPs的实验中,采用Box-Behnken响应面法进行优化,得到浊点萃取AgNPs的最佳实验条件为:pH=3,水浴时间40min,萃取温度40℃,离心时间10min。实际城镇污水中AgNPs浓度测定结果显示,进水中AgNPs含量达到了1.32±0.03μg·L-1,经污水厂各处理单元后,AgNPs的去除率为72%。在活性污泥对AgNPs的吸附特性和机理研究的研究中,在10-30℃下AgNPs的最大吸附量范围12-32mg·g-1。活性污泥对AgNPs的吸附是一种自发的吸热反应。AgNPs受到静电排斥、团聚沉降和氧化硫化作用,通过与活性污泥表面絮凝体形成了氢键以及结合活性污泥上的伯胺基(R-NH2)的方式被吸附。吸附到活性污泥上的AgNPs主要以+1价氧化状态存在。对AgNPs在水环境中的团聚行为进行研究,考察了pH、离子强度及有机质对不同表面修饰的AgNPs团聚效能的影响。结果说明静电修饰PEI-AgNPs性质跟未修饰AgNPs相似,在酸性和高离子强度条件下易于聚集。阴离子对AgNPs团聚的影响能力为Cl->SO42->NO3-;阳离子对AgNPs颗粒的团聚效能的影响能力大小为Ca2+>NH4+>K+>Na+。而PVP-AgNPs在不同pH值、不同电解质类型、不同离子强度下均有较好的稳定性电解质对未修饰,PEI-和PVP-AgNPs在不同亲疏水性DOM中的团聚动力学表明涂层和DOM的静电和空间排斥对AgNPs的聚集具有很大影响。此外,在高Ca2+浓度条件时,腐殖酸的引入会使Ca2+起到桥联作用,从而增加AgNPs的团聚程度。
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