【摘 要】
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随着半导体技术的飞速发展,光催化技术这一新兴技术逐渐收获了越来越多的关注,有效缓解了工业发展和科技进步带来的环境污染和资源匮乏问题。二氧化钛作为最常用的光催化剂,因其大的带隙宽度和材料本身局限性等原因,在光催化反应的过程中存在光子利用效率低、载流子快速复合等一系列问题,大大阻碍了光催化技术的应用。通过构建TiO2异质结可有效地提高光生载流子的产生和分离,利用光生电子空穴的还原性和氧化性,在环境和能
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随着半导体技术的飞速发展,光催化技术这一新兴技术逐渐收获了越来越多的关注,有效缓解了工业发展和科技进步带来的环境污染和资源匮乏问题。二氧化钛作为最常用的光催化剂,因其大的带隙宽度和材料本身局限性等原因,在光催化反应的过程中存在光子利用效率低、载流子快速复合等一系列问题,大大阻碍了光催化技术的应用。通过构建TiO2异质结可有效地提高光生载流子的产生和分离,利用光生电子空穴的还原性和氧化性,在环境和能源领域都有广泛的应用。在众多异质结催化剂的合成手段中,原位生长技术可以充分高效的利用材料本身的活性位点,可制备界面化学键合的异质结催化剂提高光生载流在半导体间的传输,有效地提高光生载流子的分离效率,从而提高复合材料的光催化活性。因此,通过原位生长法制备出一种具有高光催化活性的异质结复合材料具有深远的研究意义。在本研究中,以尿素和硼酸为前驱体材料,通过煅烧法在硼化钛的表面原位生长出六方相氮化硼,同时在硼化钛在煅烧过程中转化为三价钛与硼共掺杂的二氧化钛,因而得到了Ti3+-B共掺杂TiO2/BN异质结催化剂。深入研究了硼化钛的加入对光催化裂解水产氢、固氮合成氨和光催化降解甲基橙等催化活性的影响。通过引入单壁碳纳米管进一步提高光生载流子的传输,以求获得更高的催化活性,最后结合表征分析对Ti3+-B共掺杂TiO2/BN体系的光催化机理进行探究。具体研究结果如下:（1）通过将不同质量的TiB2与尿素、硼酸混合后煅烧,制备了一系列具有核壳结构的Ti3+-B共掺杂TiO2/BN异质结光催化剂,并分析了 TiB2的添加对形貌结构、元素组成和光学性能的影响。实验结果表明,与纯h-BN和TiB2相比,所有的Ti3+-B共掺杂TiO2/BN样品对光催化制氢、氨合成以及MO降解均具有较好的光催化活性。最佳异质结样品在3小时内达到31.78 mmol H2/（g催化剂）的产率,并在4次循环后仍能保持91%的产率;异质结样品展示出了优异的光催化固氮合成氨性能,2小时内达到0.794 mmol NH3/（h-g催化剂）;异质结样品在2小时内对甲基橙（MO）的去除率达到了78%。结合材料表征、光电性能结果与DFT计算,总结了Ti3+-B共掺杂TiO2/BN的核壳结构光催化反应机理。（2）通过在Ti3+-B共掺杂TiO2/BN复合材料中引入SWCNT,以提高光生载流子在界面的传输能力,对异质结催化剂在光解水制氢、固氮氨合成以及光催化降解的活性进行深入研究。实验中,选取1TBN样品进行改性,并深入研究了SWCNT的引入对形貌、结构与光催化活性的影响。结果发现,SWCNT@Ti3+-B共掺杂TiO2/BN展示出了一维棒状结构,TiO2、TiBO3及h-BN在SWCNT表面原位生长,从而形成了具有极高电子传输能力的异质结,SWCNT的引入使Ti3+-B共掺杂TiO2/BN复合材料的光催化活性进一步提升:在产氢实验中,0.15STBN光催化剂在3小时内效率提升为1.74倍,并在4次循环后仍能达到95%的产率;在固氮实验中,0.05STBN光催化剂同样展示出了卓越的提升,2小时内产率提升到2.71倍;降解实验中,2小时的时间里0.05STBN对MO达到了80.9%的降解率。因而,适量的SWCNT引入,有效地减少体系内载流子的传输阻力,从而促进光生载流子的传输,有效提高了体系的光催化活性。最后,我们也提出了SWCNT@Ti3+-B共掺杂TiO2/BN棒状复合结构的光催化反应机理。总之,通过原位生长技术成功构筑了高效Ti3+-B共掺杂TiO2/BN异质结催化剂,本研究不仅能为TiO2与BN基光催化剂的研究提供一定的参考,而且为提高异质结催化剂中载流子高效传输与分离提供新的思路。
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