铜箔表面石墨烯的控制生长及其光电器件研究

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石墨烯是2004年发现的由单层碳原子按六方晶格排布构成的二维原子晶体,自从发现以来就因其独特的光学、电学、谱学以及热学性质而受到科学界的广泛关注,而其可控的制备方法也成为人们研究的热门领域。人们经过一段时间的探索,2009年以铜箔为基底的化学气相沉积方法的建立,标志着石墨烯的可控生长进入了一个崭新的阶段,人们不再仅仅关心石墨烯的质量、面积等基本信息,而逐渐的将关注焦点转向面向特定需求的石墨烯可控生长。本文正是依托这一背景,基于对铜箔表面石墨烯生长过程的认识,开发了具有特色的材料生长及物性表征系统,建立了用于晶体管的双层石墨烯的范德华外延生长方法和用于光电流转化的马赛克石墨烯的调制掺杂生长方法,并成功制备出具有特定性能的石墨烯基光电器件,这一研究对于石墨烯的实际应用具有积极推动作用。  本论文主要包括以下四个部分:  1.建立了石墨烯的生长及光电测试系统.设计开发了一套工作压强可控、碳源方式多样并具备快速升降温功能的低压化学气相沉积系统,用于在铜箔基底上生长具有特定性质的石墨烯样品;设计搭建了一套高真空环境下的电学输运测量系统,极限真空达10-7mbar,可以用以获取石墨烯晶体管的本征电学性质;设计并制造了一套可与空间分辨拉曼光谱联用的光电流检测系统,用于获得具备微米级空间分辨率的光电流信息。  2.探索并发展了铜箔上单层石墨烯的生长方法。通过对单层石墨烯生长条件的探索与总结,得出了对于单层石墨烯生长的控制方法。基于该方法可以获得畴区超过100微米的高质量单层石墨烯单晶,通过引入含杂原子的液体碳源,实现了掺杂石墨烯的可控生长,并对其基本性质进行了系统研究。  3.提出二次生长AB堆垛的双层石墨烯生长方法。将碳源的催化分解与石墨烯的成核长大过程相分离,成功制备了高覆盖率的双层石墨烯样品。使用在不同温区二次引入活性催化剂的方法,有效的解决了铜箔表面生长石墨烯时的催化基底钝化问题,并通过拉曼光谱、透射电镜等手段对所得石墨烯样品的堆垛方式进行了确认。基于这种双层石墨烯样品,使用双栅电极调制的方法得到了开关比可调的双层石墨烯晶体管。  4.提出调制马赛克石墨烯的掺杂生长方法。在石墨烯生长过程中降低石墨烯的生长速度,并对生长气氛进行调节,从而实现了石墨烯掺杂程度的调节,得到杂原子具备特定空间分布的马赛克石墨烯。通过结构分析可知调制掺杂过程中石墨烯晶体取向不变,形成了单晶石墨烯同质结。输运研究表明掺杂区域与本征区域均具有较高的迁移率。基于这种马赛克石墨烯样品,制备了光热电机制下的可用于高频宽波段检测的高性能光电检测器。
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