【摘 要】
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近年来,随着城市工业化的不断加快,水体中重金属污染问题日益突出,危害人体健康、损害生态环境。安全有效、经济环保地去除废水中重金属铅(Pb2+)是目前环保领域的研究热点。吸附法由于能耗低、效率高、操作便捷、且不产生二次污染等优点,已成为处理含铅废水的有效方法之一。吸附剂是吸附法走向实用化的关键。沸石分子筛由于其规则的孔道,较大的比表面积和良好的离子交换性能等优点,成为一种备受关注的吸附剂。本文以新型
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近年来,随着城市工业化的不断加快,水体中重金属污染问题日益突出,危害人体健康、损害生态环境。安全有效、经济环保地去除废水中重金属铅(Pb2+)是目前环保领域的研究热点。吸附法由于能耗低、效率高、操作便捷、且不产生二次污染等优点,已成为处理含铅废水的有效方法之一。吸附剂是吸附法走向实用化的关键。沸石分子筛由于其规则的孔道,较大的比表面积和良好的离子交换性能等优点,成为一种备受关注的吸附剂。本文以新型硅铝分子筛SUZ-4为研究对象,提出了一种以工业废料——硅灰和铝灰为原料,一步水热法制备SUZ-4分子筛的绿色、可持续合成路线。以水中Pb2+为目标污染物,考察探讨了SUZ-4分子筛的吸附性能和吸附机理。主要研究成果如下:1.L-SUZ-4制备工艺的优化及结构表征完全以硅灰、铝灰为原料,采用一步水热法合成低成本SUZ-4分子筛(L-SUZ-4)。通过XRD、SEM、FTIR等表征手段发现硅灰和铝灰中硅、铝物种极易被活化,且易进入L-SUZ-4分子筛骨架中。L-SUZ-4的沸石产率可高达85%,这对沸石的大规模生产具有重要意义。晶化过程中,硅灰的完全溶解为诱导阶段的控速步骤。2.G-SUZ-4制备工艺的优化及结构表征以硅灰、铝灰为原料,在K+的辅助下,向体系中添加极少量有机模板剂(TEAOH)便可得到绿色SUZ-4分子筛(G-SUZ-4),该合成路线中TEAOH的用量仅为传统合成方法中的3%。采用XRD、SEM、XRF、N2吸附/脱附、27Al MAS NMR等表征手段研究发现,低模板剂用量下得到的SUZ-4分子筛(G13)是一种由毛刺纳晶自组装而成的、具有等级孔道结构的独立球体。因此,具有更大的外比表面积及中孔体积。结合实验及密度泛函理论(DFT)计算,确定了该合成方法中K+的共模板作用。经成本预算,G-SUZ-4分子筛的合成成本仅为传统SUZ-4分子筛的18.3%。3.Na-SUZ-4对Pb2+的吸附性能及机理研究在25°C下,吸附剂投加量为0.2 g/L,p H=6,溶液初始浓度为50.0 mg/L时,Na-G13对Pb2+的最大吸附量qmax=174.08 mg/g。Na-G13分子筛对水中Pb2+表现出较快的吸附速率,其吸附平衡时间仅为5 min。在二元体系中,Na-G13分子筛对Pb2+具有较优异的选择性。循环再生实验结果表明,Na-G13对Pb2+的吸附在经10次循环后,其吸附性能均无明显下降趋势。Na-G13对Pb2+的吸附过程符合Langmuir模型和拟二阶动力学模型。吸附动力学和等温线拟合表明,吸附速率由吸附剂表面的化学吸附决定,而吸附能力则与孔隙中的物理吸附位点有关。XRD、XPS、SEM-EDS等测试结果表明,SUZ-4与Pb2+之间的强亲和力可能是该分子筛对Pb2+具有较快吸附速率和高选择性的主要原因。本文提出的绿色SUZ-4分子筛合成路线,不仅大大降低了分子筛的合成成本,而且实现了工业固废硅灰、铝灰的资源化利用;Na-SUZ-4的快速、高效吸附性能和出色的再生循环性能使其成为一种具有广阔应用前景的重金属Pb2+吸附剂。本工作对我国水中重金属的治理具有重要的理论科学价值和实际指导意义。
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