近年来,有关金属卤化物钙钛矿太阳能电池（Perovskite Solar Cells,PSCs）的研究突飞猛进。当前PSCs效率已经超过25%,而十年前它的效率仅仅为3.8%。这得益于钙钛矿材料高光吸收系数、超长载流子扩散长度、高缺陷容忍度等优点。然而钙钛矿的稳定性问题却一直困扰着众多科研工作者,并严重阻碍了钙钛矿光电器件的商业化进程,尤其是其光照环境下的稳定性问题。本论文采用A位掺Cs⁺的混合离子钙钛矿材料作为光吸收层（钙钛矿结构为ABX₃型）,研究基于A位阳离子调控的钙钛矿材料性质的优化。器件方面,制备当前流行的新型叠合式碳电极钙钛矿太阳能电池（Carbon-based PSCs,C-PSCs）。叠合式C-PSCs由光阳极和背电极组成,具有可拆卸更换、可重复使用等优点,适合大规模工业生产。并且碳电极通过喷涂法制备,相较于传统的真空蒸镀制备金电极的方法具有工艺简单、成本低廉等优势。主要内容如下:（1）对钙钛矿A位阳离子进行组分调控,向A位引入微量Cs⁺后,显著提高了薄膜的结晶质量与稳定性。掺入的Cs⁺能够完全融入钙钛矿晶格占据A位而不会引入杂相,同时还能够提高（001）面的择优取向生长。掺Cs⁺后,钙钛矿禁带宽度由1.60 eV变为1.61 eV。光致发光峰位由784 nm移动到771 nm。研究发现,光照是影响钙钛矿材料稳定性的主要因素,而掺Cs⁺则能够提高钙钛矿材料的光照稳定性。（2）以含Cs⁺混合离子钙钛矿(Cs_0.05(FA_0.85MA_0.15)_0.95Pb(I_0.85Br_0.15)₃)为光吸收层制备了叠合式C-PSCs,研究了它的光电性质与微观机理。同时采用工艺成熟、效率较高的金电极钙钛矿太阳能电池（Au-based PSCs,Au-PSCs）作为参照。我们发现C-PSCs有着较小的理想因子与饱和暗电流,体现了C-PSCs中碳电极与电荷传输层良好的界面接触。由于叠合式器件两个半电池之间稀松的连接,C-PSCs的传输阻抗要比Au-PSCs大。同时,受叠合式碳电极架构的影响,EIS曲线的低频弧半径减小。最后,我们将两种电池置于黑暗高温条件下进行老化实验。结果表明,由于Au-PSCs优良的制备工艺,C-PSCs在稳定性方面的优势不大。其中Au-PSCs效率下降主要是因为开路电压的减小,这可能源于高温下Au电极材料向器件内部的扩散;而C-PSCs效率下降主要的原因是短路电流的减小,这可能与连接叠合式器件的碳材料受内部或外界因素发生位移、收缩、弯折、断裂等变化致使两个半电池之间的连接减少有关。