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大部分挥发性有机物(VOCs)污染大气环境和危害人身健康。催化氧化法是消除VOCs的最有效方法之一,关键在于获得高效催化剂。众所周知,氧化钴和氧化铬因具有多变化合价态而对氧化反应显示良好的催化性能。迄今为止,尚无文献报道介孔氧化钴(meso-Co3O4)或介孔氧化铬(meso-Cr2O3)负载Au–Pd合金纳米粒子(NPs)催化剂用于甲烷和甲苯的氧化反应。本论文采用KIT-6为硬模板分别制备了meso-Co3O4和meso-Cr2O3载体,并采用了聚乙烯醇(PVA)保护的硼氢化钠(Na BH4)还原法制备了x AuyPd/meso-Co3O4(x=0.5-4.0 wt%;y=0.5)和x Au1Pd2/meso-Cr2O3(x=0.5-2.0 wt%)催化剂。利用多种技术表征了催化剂的物化性质,并选择甲烷和甲苯氧化反应评价催化剂的活性,建立了催化剂的物化性质与催化活性之间构效关系。论文取得如下主要研究结果:1.采用KIT-6模板法和PVA保护的还原方法分别制备了meso-Co3O4及其负载的Au、Pd和Au-Pd合金(x AuyPd/meso-Co3O4;x=0.43-2.94 wt%;Au/Pd摩尔比(y)=0.43-0.50)催化剂。立方相meso-Co3O4拥有106 m2/g的高表面积,2.7-4.5 nm的贵金属纳米颗粒均匀分散在meso-Co3O4表面上。2.94Au0.50Pd/meso-Co3O4样品在20000 m L/(g h)空速下对甲烷氧化表现出最好的催化活性,其T10%、T50%和T90%(对应于甲烷转化率为10%、50%和90%时的反应温度)分别为230 oC、280 oC和324 oC,甲烷在其上氧化时表观活化能最低(44.4 k J/mol)。CO2和H2O的引入导致2.94Au0.50Pd/meso-Co3O4部分失活是可逆的,而SO2引起的失活则为不可逆的。2.94Au0.50Pd/meso-Co3O4的优良催化性能与其多孔结构、高吸附氧物种浓度、良好的低温还原性及Au-Pd合金NPs和meso-Co3O4之间强相互作用相关。2.采用KIT-6模板法和PVA保护的还原法分别制备了meso-Cr2O3及其负载的Au、Pd和Au-Pd(0.90Au/meso-Cr2O3、1.00Pd/meso-Cr2O3和x Au1Pd2/meso-Cr2O3(x=0.50-1.95 wt%)催化剂。菱方相meso-Cr2O3的比表面积高达74 m2/g,2.9-3.7nm的贵金属NPs均匀分散在meso-Cr2O3表面上。1.95Au1Pd2/meso-Cr2O3样品在空速20000 m L/(g h)下对甲苯氧化反应的催化活性最好,其T10%、T50%和T90%分别为87 oC、145 oC和165 oC,甲苯在其上氧化时的表观活化能最低(31 k J/mol)。一定浓度的水分的引入可提高1.95Au1Pd2/meso-Cr2O3的催化活性。1.95Au1Pd2/meso-Cr2O3的优异催化性能与其小且均匀的Au-Pd合金粒子、高的吸附氧物种浓度、良好的低温还原性以及Au-Pd NPs和meso-Cr2O3载体之间的强相互作用有关。