近年来,我国挥发性有机物（VOCs）排放量居高不下,严重危害国民的身心健康。催化燃烧技术是遏制其污染的最高效手段之一,其核心是研制高活性、高稳定性的催化剂。异质界面为催化剂提供了新的物理化学性质,由其引入的缺陷结构直接影响催化剂的结构、活性和反应路径。因此,本论文以设计新型异质界面催化剂为目标,研究纳米复合“AB2O4@MOx“催化剂的高效构建方法,及其中的温度依赖酸性位点效应;随后,以异质界面结构为载体,负载贵金属Pd2+单原子,实现强金属-载体相互作用,成功研制出高活性异质界面VOCs（甲苯和丙烷）催化燃烧催化剂。取得的创新性研究成果如下:层状双金属氢氧化物（LDHs）衍生非贵金属催化剂的异质界面效应研究:LDHs前驱体中二价和三价金属阳离子均匀分布的性质,研制合成了非贵金属纳米复合“AB2O4@MOx”催化剂,实现尖晶石（AB2O4）和氧化物（MOx）在纳米尺度上的结合。实验结果表明:具有宽广异质界面的“AB2O4@MOx”催化剂的活性和反应速率明显高于物理混合的“AB2O4+MOx”催化剂。界面附近出现了严重的晶格条纹模糊和晶格畸变,这表明强界面相互作用有利于缺陷结构的产生,从而增强其催化反应活性。非贵金属催化剂异质界面的优化效应研究:“AB2O4@MOx”催化剂中Co离子被选择性地掺杂到AB2O4晶格中,占据A、B位,但其中的MOx物种并没有受到任何影响。A、B位中的Co离子在200℃下,显著富集了 Bronsted酸位,催化剂表面对于丙烷的吸附能力增强;在350℃下,削弱了 Cu-O键,促进了氧空位的产生并且富集了 Lewis酸位。同时Co离子还能显著降低氧空位的形成能,掺杂的Co离子与原始阳离子之间的离子半径差异导致AB2O4相的晶格畸变,促进了缺陷结构的形成。酸刻蚀诱导的贵金属催化剂的异质界面效应研究:利用酸刻蚀方法成功合成了贵金属“AB2O4@MOx”异质结构催化剂。Pd2+单原子被锚定在AB2O4和MOx的晶格中,其嵌入促进了氧空位的产生。电子能量损失谱表明:对比界面处和AB2O4晶相,界面处存在着具有更高活动性的冗余配位氧,有利于VOCs的深度氧化;对比界面处和MOx晶相,界面处存在着丰富的氧空位,有利于气相O2的吸附和解离,从而提升VOCs催化燃烧的低温性能。贵金属催化剂异质界面的构效机制与反应路径研究:Pd2+单原子与“AB2O4@MOx”载体间存在着强金属-载体相互作用。异质界面促进了扭曲PdiO4的产生,该构型可在室温下被CO还原为Pd1O3,随后可活化气相O2形成Pd1O5,从而在室温下实现对CO的高效催化燃烧;异质界面的原生氧空位降低了 Pd2+单原子的氧配位数,诱导了Pd1O3的形成;扭曲Pd1O4、Pd1O3和Pd1O5提高了“AB2O4@MOx”载体的晶格氧活动性,从而实现了对甲苯的高效催化燃烧。