【摘 要】
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该文介绍了人工光合作用研究的背景和进展成果,提出构想并以化学方法设计合成人工光合作用功能分子三联吡啶钌-氨基酸衍生物Ru(bpy)-Tyr-HisⅣ,对Ⅲ、Ⅳ合成中遇到的问题进行
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该文介绍了人工光合作用研究的背景和进展成果,提出构想并以化学方法设计合成人工光合作用功能分子三联吡啶钌-氨基酸衍生物Ru(bpy)<,3><'2+>-His-Tyr Ⅲ和Ru(bpy)<,3><'2+>-Tyr-HisⅣ,对Ⅲ、Ⅳ合成中遇到的问题进行分析并提出一些改善方法.进而我们对合成路线进行一定的修正,设计合成了新的三联吡啶钌-组氨酸衍生物4a,以红外、质谱、核磁共振、元素分析等仪器手段进行表征.4a是以4,4′-二甲基-2,2′-联吡啶为原料,经二氧化锡、氧化银氧化,得到中间物4′-甲基-2,2′-联吡啶基-4-羧酸2,收率47%,进一步与组氨酸甲酯盐酸盐反应,制得4-甲基-4′-(CONH-L-组氨酸甲酯)-2,2′-联吡啶3a,收率64%,3a与Ru(bpy)<,2><'2+>2Cl<'->·2H<,2>O在甲醇中沸腾回流,制得目标分子4a,收率51%.同时合成已知物三联吡啶钌-酪氨酸乙酯4b,对二者的光物理、电化学、光化学性能进行测试和比较研究,证明当激发态的钌将电子传递给电子受体甲基紫董后,很快Ru<'3+>就得到电子回到基态,Ru<'3+>的淬灭速度远远大于甲基紫董的电子回传速度,从而证明激发态的钌是从分子内的组氨酸得到电子而被还原,成功实现了光激发下分子内电子转移.所得实验数据对深入理解自然界光合作用机理有重要作用.
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