CuO-CeO2/γ-Al2O3催化剂的制备、表征及催化性能研究

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本文采用改进的柠檬酸络合法制备了一系列不同Cu/Ce比的CuO-CeO2/γ-Al2O3两相共生共存催化剂,考察了热解温度、热解气氛等热解条件对其性能的影响。采用XRD、XPS、H2-TPR、BET、SEM对其物相、表面性质以及形貌特征进行了表征。通过连续固定床微型反应装置对样品催化氧化CO及储氧性能进行了评价。XRD结果表明,制备的CuO-CeO2/γ-Al2O3催化剂中除归属于γ-Al2O3的晶相峰外,还观察到其2θ值在28.555°和56.335°归属于立方晶系CeO2(111)晶面和(311)晶面的衍射峰,而观察不到归属于CuO的特征衍射峰;由于CuO和CeO2两相间的共生效应、相互作用,导致了CuO-CeO2/γ-Al2O3二相共生共存样品中表相低价态铜物种(Cu+)的生成,引起了样品Cu 2p3/2的XPS谱峰向低结合能区迁移。在贫氧气氛下制备的CuO-CeO2/γ-Al2O3样品的H2-TPR还原温度明显低于在富氧气氛下制备样品的H2-TPR还原温度;在Cu/Ce比为7:3、热解温度为230℃、热解气氛为30%Air+70%N2时制备样品的H2-TPR还原温度最低;BET表征结果显示,Cu、Ce负载到γ-Al2O3载体上,减小了样品CuO-CeO2/γ-Al2O3的比表面积。催化氧化CO结果显示,在贫氧气氛下、热解温度为230℃、Cu/Ce比为7:3制备样品的催化氧化CO活性较高,表明在此条件下制备的催化剂中Cu/Ce的催化协同效应较好,这与催化剂微观结构和表面性质的表征结果一致。
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