【摘 要】
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癌胚抗原(CEA)是一种存在于恶性内胚层组织、胎儿结肠粘膜和胃肠道癌患者血浆中的广谱肿瘤标志物。在人体内,众多恶性肿瘤的产生都与CEA有关,包括胃癌、结直肠癌、乳腺癌等。当CEA在体内血清水平高于2.5 ng/m L,往往预示着疾病的发生。众所周知,癌症对于人体的危害极大,治愈率极低。因此,对于癌症的前期诊断具有重要的研究意义。而在众多检测抗原抗体的方法中,电化学免疫传感器凭借着其高灵敏的性能以及
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癌胚抗原(CEA)是一种存在于恶性内胚层组织、胎儿结肠粘膜和胃肠道癌患者血浆中的广谱肿瘤标志物。在人体内,众多恶性肿瘤的产生都与CEA有关,包括胃癌、结直肠癌、乳腺癌等。当CEA在体内血清水平高于2.5 ng/m L,往往预示着疾病的发生。众所周知,癌症对于人体的危害极大,治愈率极低。因此,对于癌症的前期诊断具有重要的研究意义。而在众多检测抗原抗体的方法中,电化学免疫传感器凭借着其高灵敏的性能以及低成本的消耗脱颖而出,且能简单快速地准确实现对待测目标物的检测。因此,电化学免疫传感器在临床诊断方面发挥着至关重要的作用。电化学免疫传感器的敏感材料对其性能有着重要的影响,因此为了提高传感器的电化学性能,亟待开展新型敏感材料的研究。层状双氢氧化物(LDH)是一种水滑石且具有二维结构的材料,有着独特的物理化学性质;高密度的离子通道以及结构的可调性使得LDH被广泛地应用于电化学传感领域的电极修饰剂。因此,在本文中我们主要讨论了双氢氧化物与生物相容性良好的金纳米颗粒(AuNPs)相结合,制备了Au负载不同LDH的电化学传感器用来检测CEA。另外,基于微纳加工技术还研究制备了三维阵列电极(MAH),在氢氧化物与AuNPs的共同作用下,对CEA表现出了超灵敏检测性能。具体工作内容如下:(1)利用水热法在泡沫铜(Cu F)基底上合成了Ni Mn纳米花状双氢氧化物(Ni Mn-LDH),利用SEM和XRD对其进行表征;通过化学还原法负载AuNPs,制备并构建了AuNPs/Ni Mn-LDH@Cu O NWs/Cu F电化学传感器检测CEA。在最优条件下,检测范围为100 fg/m L–100 ng/m L,检测下限为53 fg/m L。(2)在泡沫镍(NF)的基底上,首先生长了六边形圆柱实心Zn O纳米阵列;然后通过原位置换法中的柯肯达尔效应,利用Fe Cl3和Ni Cl2置换出Zn离子,使其转换为FeNi双氢氧化物的中空纳米管阵列;采用电化学沉积法在纳米管表面沉积AuNPs,合成了AuNPs/FeNi-HD/NF复合结构。通过SEM、TEM、XRD、XPS表征手段验证了其形貌结构,且利用CV、DPV优化了实验条件。所制备的传感器相比于第二章AuNPs/Ni Mn-LDH@Cu O NWs/Cu F传感器有着更宽的检测范围(50 fg/m L–100 ng/m L)和更低的检测限(14.1 fg/m L)。(3)在Au负载复合结构的基础上,讨论了三维微柱阵列电极的优势。利用微纳加工技术制备了直径约为2μm,间距为5μm的微柱阵列。利用磁控溅射对其沉积200 nm的铜薄膜,作为电极和氢氧化铜纳米线的铜源。采用溶剂法,在微柱阵列电极表面原位生长了Cu(OH)2纳米线,并通过化学还原法负载上AuNPs,制备了AuNPs/Cu(OH)2NWs/Cu/MAH电化学免疫传感器。为了提高传感器的检测性能,优化了Cu(OH)2纳米线的生长时间、Au的负载量、p H值、抗原抗体孵育时间和孵育量等因素。在最优条件下,基于三维电极构建的AuNPs/Cu(OH)2 NWs/Cu/MAH传感器对CEA的检测限达到12.8 fg/m L,有望应用于实际生产和临床监测。
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