【摘 要】
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基于场效应晶体管的生物传感器可以将生物信号直接转为电信号进行输出,具有低成本、高灵敏度、低检测限、便携等优点。其中有机场效应晶体管(OFET)由于其本征柔性、延展性和生物相容性,在生物检测领域有着更广阔的应用前景。聚(3-己基噻吩)(P3HT)是制备OFET的一种典型有机半导体材料,具有高效的π-π堆积结构、可控的区域规整度和良好的生物相容性,并且商业化程度很高,引起了广大研究人员的关注。近年来,
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基于场效应晶体管的生物传感器可以将生物信号直接转为电信号进行输出,具有低成本、高灵敏度、低检测限、便携等优点。其中有机场效应晶体管(OFET)由于其本征柔性、延展性和生物相容性,在生物检测领域有着更广阔的应用前景。聚(3-己基噻吩)(P3HT)是制备OFET的一种典型有机半导体材料,具有高效的π-π堆积结构、可控的区域规整度和良好的生物相容性,并且商业化程度很高,引起了广大研究人员的关注。近年来,基于P3HT OFET的生物传感器成为研究热点。然而P3HT OFET生物传感器的制备工艺、材料成本、检测极限和检测范围等指标仍需进一步的改善。因此,本次研究以P3HT有机场效应晶体管做为研究对象,在简化制备工艺、优化器件性能的基础上,通过物理吸附的方式在P3HT有源层上固定抗体,研究了P3HT OFET对C反应蛋白(CRP)和免疫球蛋白G(Ig G)的传感检测。本篇论文主要工作如下:(1)本项研究通过3D打印导电银浆作为源漏电极简化制备工艺,然后研究了单层PMMA(聚甲基丙烯酸甲酯)、单层PVA(聚乙烯醇)、双层PVA-PMMA作为介电层的薄膜特性及不同介电层P3HT OFETE的电学性能。研究结果表明,双层PVA-PMMA的漏电流、表面极性与表面粗糙程度要优于单层介电层结构。另外,在以PVA和PVA-PMMA为介电层的P3HT OFET的电学表征中,二者的载流子迁移率为4.6×10-2 cm~2/(V·s)和6.3×10-3 cm~2/(V·s),阈值电压为5.2 V和17.5 V。由此得出结论,利用PVA-PMMA改善介电层/P3HT界面,促进了载流子的传输,有助于提升晶体管性能。(2)对P3HT有源层通过物理吸附的方式修饰抗体,利用抗原抗体之间的特异性结合作用,实现了对CRP和Ig G的无标记检测。物理吸附是通过分子间的相互作用力实现的,不会对生物分子的构象产生破坏。实验结果表明,通过物理吸附浓度为80μg/ml的anti-CRP时,抗体覆盖率可以达到30%,并且覆盖均匀。在修饰识别元素之后P3HT OFET的载流子迁移率仍然可以达到10-2 cm~2/(V·s),阈值电压小于10 V,这说明修饰之后的P3HT OFET能够保持其基本的电学性能不被破坏。对于检测不同浓度的CRP和Ig G,P3HT OFET生物传感器的检测范围横跨6个数量级(从10~0 p M到10~6 p M),检测极限分别为1.8 p M和2.7 p M,并且表现出较好的选择性和器件之间的重现性(相对标准偏差小于12%)。最后,对抗原抗体的特异性结合所引起的电流变化进行了推理,从晶体管表面电势变化的角度作为切入点,分析了检测极限与单位面积固定抗体数量的关系,并得到了理论最低检测极限。经对比研究发现,理论极限与实际测得的极限相差仅为7%。验证了理论的可行性。上述研究结果表明,基于P3HT OFET的生物传感器的电学性能可以通过简化电极制备工艺和改善介电层/P3HT界面的方式得到进一步提升。另外,在P3HT有源层上通过物理吸附的方式固定识别元素,利用识别元素与目标生物分子的特异性相互作用,实现了目标生物分子的无标记检测,其实际应用具有广阔的发展前景。
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