【摘 要】
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锂硫电池(Li-S)作为最具前景的二次电池之一,具有超高理论比容量(1675m Ah g-1)、价格低廉、绿色无污染等优点。但锂硫电池存在正极材料电导率低、体积膨胀高(~80%)以及多硫化物容易溶解在电解液中并导致穿梭效应等缺陷,使得电池容量衰减快,循环性能差。因此锂硫电池的发展及应用被严重限制。本文通过将中空介孔碳分别与硫化锡纳米片和硒化钼纳米片复合来负载单质硫作为锂硫电池正极,来增强正极的导电
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锂硫电池(Li-S)作为最具前景的二次电池之一,具有超高理论比容量(1675m Ah g-1)、价格低廉、绿色无污染等优点。但锂硫电池存在正极材料电导率低、体积膨胀高(~80%)以及多硫化物容易溶解在电解液中并导致穿梭效应等缺陷,使得电池容量衰减快,循环性能差。因此锂硫电池的发展及应用被严重限制。本文通过将中空介孔碳分别与硫化锡纳米片和硒化钼纳米片复合来负载单质硫作为锂硫电池正极,来增强正极的导电性、提高活性物质硫的利用率,加强电化学反应动力学,解决多硫化物穿梭问题,从而提高电池的整体性能。本论文的研究内容具体如下:(1)首先通过硬模版法合成N掺杂中空介孔碳球(N-MCHS),再利用水热法将Sn S2纳米片均匀的沉积在N-MCHS形成Sn S2@N-MCHS。其中,N-MCHS可作为导电骨架增强导电性,其中空结构和介孔通道可用来负载单质硫和缓解放电过程中的体积膨胀,还可为电解液渗透提供通道。N掺杂可以增强N-MCHS导电性,增加活性位点数量来对多硫化物进行吸附。Sn S2纳米片拥有很大的比表面积和良好的导电性,可以提供大量活性位点对多硫化物进行化学吸附,并对多硫化物起到电催化的作用,增强电化学反应动力学,在一定程度上促进其转变,减缓穿梭效应,提高活性物质硫的利用率。最终,Sn S2@N-MCHS/S在0.2 C下有超过1000 m Ah g-1的放电比容量,在循环200次后,其比容量仍然在400 m Ah g-1以上。甚至其在2 C和5 C下的容量可以达到565和439 m Ah g-1。(2)为进一步加强电化学氧化还原动力学,首次使用超薄Mo Se2纳米片代替Sn S2与N-MCHS复合(Mo Se2@N-MCHS)。富含边缘位点的Mo Se2均匀的沉积在N-MCHS内外表面,并能与N-MCHS形成Se-C键。Mo Se2拥有比Sn S2更好的导电性和更大的比表面积,能充分对多硫化物进行化物吸附,Se-C键的连接加速了N-MCHS与Mo Se2之间的电子传递,进一步增强了对多硫化物的电催化作用,加强了氧化还原动力学,促进了多硫化物的转变,提高了活性物质的利用率。最终,Mo Se2@N-MCHS/S在0.2 C下的初始放电比容量高达1152 m Ah g-1,循环150圈后容量保留率为61%。在1 C下循环500圈后还拥有587 m Ah g-1,平均每圈的容量衰减只有~0.08%。
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