碳点在检测、指纹显影和荧光温敏凝胶制备上的应用研究

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碳点(carbon dots,CDs)是以碳为骨架结构、尺寸小于10 nm的准零维荧光纳米粒子。CDs具有荧光强、光稳定性好、耐光漂白、分子量和粒径小、生物相容性好、毒性低、激发光谱宽、发射光谱窄等优点,是一种非常理想的荧光材料。但CDs的应用主要集中于常规的生化检测和生物成像。值得一提的是,用于生化检测方面的探针往往是基于探针荧光强度的变化来实现的。它易于受到探针的浓度、检测环境和仪器的干扰。而基于CDs的新型比率荧光探针可以克服上述问题,提高检测灵敏度。在药物递送上,CDs载药体系存在着载药量不足、给药后浓度起伏较大、有效时间短以及不能对环境响应释放等问题。将长波长CDs与温敏凝胶结合制备出荧光温敏凝胶。它既可以对药物载体进行示踪和追溯,又可以通过对外界温度的控制实现药物响应性释放,从而解决现有的给药剂型存在的突释问题。另外,可以进一步扩展CDs在其它领域中的应用如指纹显影。本论文主要通过以下四个方面进行了前期文献的探索及实验的研究。第一章主要介绍了CDs的概述、制备、性质以及应用。简略介绍了CDs的制备方法,包括自上而下法和自下而上法。提到了CDs具有光致发光、上转换、光稳定性、荧光寿命以及生物相容性等方面的性质。阐述了CDs在化学检测和生物成像等常规领域中的应用,以及在指纹显影和荧光温敏凝胶等多方面领域中的应用。第二章将筛选出的蓝色发光CDs和绿色发光的碲化镉量子点组成荧光探针对,开发出一种新型纳米比率荧光探针。探讨了不同pH、不同浓度的氯化钠、时间稳定性对比率荧光探针荧光强度的影响。通过优化检测条件,比率荧光探针实现了对Ag+(silver ion,Ag+)特异性、灵敏性的识别。Ag+的浓度在3.10×10-14M-7.06×10-14 M范围内与该探针呈现较好的线性关系,检测限达到2.56 pM。第三章以DL-苹果酸和乙二胺为原料,通过一步水热法合成了绿色发光CDs(green-emitting CDs,G-CDs)。考察了CDs的种类对指纹显影效果的影响,优选出适用于指纹显影的CDs。探讨了影响潜指纹显影效果的各种因素如不同客体、不同pH、不同显现时间。筛选出了最佳的显影条件。以G-CDs为指纹显影剂实现了对潜指纹的显影。并通过紫外可见吸收光谱、荧光光谱、X-射线光电子能谱分析和荧光寿命等表征手段对G-CDs的光学性能、表面基团以及元素组成等进行研究。结合前期研究和现有的表征结果,探讨了其指纹显影的机制。第四章以G-CDs、丙烯酸和N-异丙基丙烯酰胺(N-isopropylacrylamide,NIPAM)为主要原料,以N,N’-亚甲基双丙烯酰胺为交联剂,以过硫酸钾为引发剂,于油浴70℃下引发聚合反应,一步合成了荧光温敏CDs/PNIPAM凝胶。通过采用紫外可见吸收光谱、荧光光谱、红外光谱、透射电镜、Zeta电位、荧光显微镜等表征手段,对CDs/PNIPAM的光学、温敏以及pH等性质进行初步探索。其具有优异的生物相容性,在荧光成像、荧光墨水、药物递送等领域具有潜在的应用前景,后续将进一步探索其在药物制剂上的应用研究。
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