飞秒激光场中甲烷分子和氨分子的振动激发与阈上电离

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本文分别选用CH4分子和NH3分子与飞秒激光相互作用发生电离后产生的光电子速度成像实验研究分子阈上电离和振动激发效应。实验采取速度成像技术观察CH4分子或NH3分子发生电离产生的光电子,通过改变激光强度分析分子振动激发轨道演化和振动态在分子电离过程的贡献。我们提取了分子电离后有关中间态的光电子动能分布与角分布,目的是要通过分析逸出电子的角分布及动能分布,获取分子在激光场中电离过程的重要物理信息,为进一步了解分子动力学提供了实验依据,这部分内容的研究在激光诱导多原子分子的电离和解离方面起着重要的作用。对比于原子来看,CH4分子与NH3分子无论是结构上还是能级结构都更加复杂,在实验过程中的相对难度就会更大,困难更多,所以多原子分子与激光相互作用发生电离解离依旧有一些值得详细和深入研究的实验现象。本文涉及的分子光电子成像的分为两个主要研究内容,第一部分利用光电子速度成像技术研究NH3分子在波长400nm的线偏振飞秒激光作用下的电离过程及振动激发效应。从实验获得的光电子成像中提取出NH3分子多光子电离产生的光电子动能分布和以及光电子角的分布,并分析了在不同激光强度下各个电离通道的振动激发及演化过程。在Freeman共振多光子电离区中,同一光强诱导产生的各个光电子峰达到振动分辨程度,并通过结合相关理论计算完成对各个光电子峰的指认。当考察不同激光强度诱导的光电子动能分布时,在跟踪各个阈上电离ATI峰后,我们发现由同一个电离通道产生的光电子峰逐步向低动能的方向移动,同时我们还分析得到在波长400nm激光作用NH3分子阈上电离过程中产生的光电子峰的准确振动标识。结合光电子角分布进一步清晰地识别每个电离通道,并且详细地分析多光子电离经由的共振态和NH3分子母体离子的振动激发。第二部分内容是CH4分子分别与波长为800nm和400nm的线偏振飞秒激光相互作用的电离研究。当激光波长为400 nm时,可以获得激光强度分别为4.39×1012W/cm~2,5.41×1012W/cm~2,6.42×1012W/cm~2,7.44×1012W/cm~2,8.45×1012W/cm~2的光电子成像,和800nm的光电子成像相比较来看,400nm的光电子能谱的结构相对单一,能谱中出现明显的共振峰并且伴随着振动激发的过程。最终利用改变光强观察甲烷分子电离过程中各个振动态对应的角分布,通过角分布可以观测到振动态的性质。当激光波长为800nm时,通过实验测量得到激光强度分别为8.0×1012W/cm~2,8.6×1013W/cm~2,9.2×1012W/cm~2,9.8×1012W/cm~2,10.4×1012W/cm~2的光电子成像,根据光电子能谱随着光强变化发生的轨道切换进行比对,我们首先利用动能分布展示不同峰值的位置,分析在不同激光强度的作用下CH4分子电离过程中涉及的中间态,与此同时还获得了CH4分子电离后产生的逸出电子角分布信息。在激光波长为800nm时,CH4分子更容易出现轨道切换的现象,这是因为激光强度的改变导致CH4分子内部电子的激发态受到影响,电子的激发态能级发生了斯塔克移动,与此同时有些特定电子激发态会因此进入到多光子共振区,动能谱中对应的峰值信号开始增强,同理峰值信号开始降低就说明其它的电子激发态会因此脱离共振区。通过NH3分子和CH4分子光电子成像的研究,为我们对分子振动态的后续研究奠定了基础,飞秒激光造成的共振增强多光子电离过程中轨道切换的现象,对于动能分布和电子角分布我们有了更深入的了解。本文的主要工作是研究不同激光强度对分子电离和电子激发态造成的影响,为强场下分子电离的量子调控提供理论研究与实验数据。
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