【摘 要】
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作为最重要的储能设备之一,超级电容器因其出色的功率密度和良好的循环稳定性而被广泛用于储能系统以及电动汽车等方面。其中,电极材料是超级电容器的核心,在超级电容器的商业化中起着关键作用。在众多电极材料中,二维材料凭借其独特的层状结构、丰富的理化性质而备受关注。基于此,本文选取结构匹配、性能互补的二维层状材料Ti3C2Tx MXene和NiCo-LDHs为研究对象,将这两种二维层状材料进行层间组装来构建
【基金项目】
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国家自然科学基金（编号:21975196）；
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作为最重要的储能设备之一,超级电容器因其出色的功率密度和良好的循环稳定性而被广泛用于储能系统以及电动汽车等方面。其中,电极材料是超级电容器的核心,在超级电容器的商业化中起着关键作用。在众多电极材料中,二维材料凭借其独特的层状结构、丰富的理化性质而备受关注。基于此,本文选取结构匹配、性能互补的二维层状材料Ti3C2Tx MXene和NiCo-LDHs为研究对象,将这两种二维层状材料进行层间组装来构建复合电极,进而研究复合电极中这两种材料的协同作用,并以此为基础进一步探究复合电极在不同电解质中的储能机制,不同层间组装方式下复合电极层间阻抗关系以及电解质离子在复合电极层间的扩散规律,具体如下:（1）通过静电组装的方法制备出Ti3C2Tx MXene/NiCo-LDHs复合电极材料。在复合电极中,高电导性的MXene和高比电容的NiCo-LDHs优势互补,两种二维材料发挥协同作用,提高了电极材料的电化学性能。经测试计算发现,Ti3C2Tx MXene/NiCo-LDHs复合电极在0.5g-1的电流密度下显示出更高的639 F g-1的比电容,在6000循环后具有93%的电容保持能力。此外,它在150 W kg-1的功率密度下能达到31 Wh kg-1的能量密度。（2）以二维Ti3C2Tx MXene/NiCo-LDHs层间组装复合电极为基础,进一步探究复合电极在不同电解质中的储能机制。通过原位拉曼光谱对Ti3C2Tx MXene/NiCo-LDHs电极分别在含有碱性、酸性和中性电解质中的充放电过程进行了电化学研究。研究发现,二维电极的水合反应在不同电解质广泛存在。其中,碱性电解质中的OH-会促进NiCo-LDHs的电化学性能,同时还会与Ti3C2Tx MXene末端的-F产生新的电化学反应,从而大大提高了Ti3C2Tx MXene/NiCo-LDHs整体的电化学性能。因此在碱性电解质中Ti3C2Tx MXene/NiCo-LDHs复合电极电化学性能最为优异。（3）以二维Ti3C2Tx MXene/NiCo-LDHs层间组装复合电极为基础,在碱性电解质下进一步探究了不同层间组装方式下Ti3C2Tx MXene/NiCo-LDHs的阻抗机理模型以及界面离子扩散规律。我们以二维MXene和NiCo-LDHs为原料,采用基材表面直喷方法分别制备了1:3、1:1、3:1比例的层间组装MXene/NiCo-LDHs复合电极。通过电化学阻抗谱对其进行阻抗分析,并计算了OH-离子分别在三种模型下的扩散系数。研究发现,对于二维层间组装电极,当赝电容层更接近电解质时（MXene:NiCo-LDHs=1:3时）,其界面阻抗最小(Rct=56.5Ω),离子扩散效率最快(DOH-（M1L3）=7.5706×10-15 cm~2 s-1),电化学性能最为优异。
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