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近几年,随着燃料电池的迅速发展,氢气的需求量也大幅增加。但是氢气主要来源于蒸汽重整,氢气中含有少量的CO,对燃料电池中的Pt电极具有毒化作用,进而影响了燃料电池的商业化应用。水汽变换(WGS)反应不仅可以降低氢气中的CO含量,并产生同体积的氢气,是解决问题的主要方法之一。由于目前工业中的水汽变换催化剂存在众多缺点,有必要开发新型高效催化剂。本文以Ni/Al催化剂为研究对象,通过添加其它金属对催化剂进行改性,详细考察了预处理气氛及温度、制备方法、金属担载量等因素对催化剂在水汽变换反应中催化活性的影响:1.通过添加不同含量的Mg助剂对Ni/Al催化剂的催化性能进行改性研究,并采用共沉淀法和沉积沉淀法合成了以γ-Al2O3为载体的Ni-Mg催化剂,考察了预处理气氛以及温度对Ni-Mg催化剂催化活性的影响。通过对比发现,负载在γ-Al2O3上的Ni-Mg催化剂经400 o C H2还原后,在水汽变换反应中表现出高于其它样品的活性,在260 oC时可将CO完全转化。通过X-射线衍射分析(XRD)和透射电镜分析(TEM)表征发现Ni-Mg催化剂经400 oC H2还原后,出现MgAl2O4尖晶石,MgAl2O4的形成有利于Ni物种在载体表面的分散,降低了NiO还原为Ni0的难度,这可能是催化剂在水汽变换反应中表现出高活性的主要原因。X-射线光电子能谱分析(XPS)结果表明,Ni/Al摩尔比随着还原温度的升高而减小,表明表面层中含有的NiO含量减少,样品还原程度加大。因此,预处理气氛以及温度对催化剂中Ni0的生成具有较大影响,进而影响了催化反应性能。2.采用共沉淀法以及沉积沉淀法制备Ni-Co催化剂,并考察了担载量、预处理气氛以及温度等对Ni-Co催化剂催化活性的影响。结果表明,负载在γ-Al2O3上的Ni-Co催化剂经300 oC N2焙烧再于300 oC H2中还原后,在水汽变换反应中的活性高于其他样品,在280 oC时实现了CO的100%转化;而且与Ni/Al催化剂相比,Co的加入明显改善了双金属催化剂在水汽变换反应中的稳定性。通过对样品进行XRD,TEM和XPS表征后发现,随着还原温度的升高,Ni与Ni-Co合金颗粒的粒径出现明显长大,粒子的团聚导致表面金属活性位的减少,这可能是催化剂经300 oC N2焙烧再于300 oC H2中还原后表现出高于其他样品活性的主要原因。而样品中含有Ni-Co合金导致Ni与Co之间产生协同作用,可能是Ni-Co/Al催化剂同Ni/Al催化剂相比具备高活性和稳定性的原因。