近年来,随着密度泛函理论、数值方法,以及计算机技术的发展,基于第一性原理的计算机模拟已经成为凝聚态物理、量子化学和材料科学中重要研究手段。它不仅能够解释、理解实验现象,更重要的是能够对新材料的物性进行理论预测。本博士论文正是运用第一性原理方法对几种低维纳米材料的物性进行了计算机模拟,研究了尺寸、组份、应变以及化学修饰对它们物性的调控性。所研究的材料有团簇、纳米管、纳米带和纳米片,涉及到的材料性质包括电子结构、(线性和非线性)光学性质以及磁学性质。　　 第一章简要地介绍了团簇、纳米管、纳米带和纳米片结构特点、物化性质、潜在的应用及其最新的研究进展。　　 第二章首先介绍了密度泛函理论框架的建立、发展和一些新进展。本章还简要地介绍了本论文中涉及到的一些物性计算方法。　　 第三章首先介绍了(PbS)n(n=1-16)团簇几何结构、电子结构、以及尺寸依赖的线性和非线性光学性质。结果发现:小尺寸的PbS团簇仍然呈方铅矿结构特征,特别是四棱柱的结构；n偶数的团簇稳定性比奇数的高；四棱柱结构PbS团簇的偶极极化率随其尺寸的增加线性的增长而其二阶超极化率则指数的增长。进一步的分析表明这种团簇表现出大的二阶超极化率的因为是其在光激发时沿四棱柱轴向有大的电荷转移。本章第二部分介绍了MSi12(M=Sc-Zn)团簇的线性和非线性光学性质随中心原子 M的变化规律。从计算结果可以看出,由于M的d轨道与Si原子的s和p轨道间的杂化作用,MSi12团簇的偶极极化率、二阶超极化率以及光学吸收光谱都表现出对M强烈依赖的特点；关联效应对偶极极化率和二阶超极化率的计算结果有很大的影响；密度泛函总是系统地高估偶极极化率,低估二阶超极化率。本章第三部分研究了三金属氮内嵌富勒烯体系M3N@C2n(M=Sc and Y;N=34-49)的电子结构和偶极极化率。我们发现内嵌M3N团簇后整个富勒烯的偶极极化率会有所减小,这是由于 M3N团簇上产生的诱导偶极矩与碳笼上的诱导偶极矩方向相反的缘故。此外,我们还估计了M3N@C2n形成面心立方晶体后的折射率。总之,计算研究发现M3N@C2N(M=Sc and Y;2n=68-98)富勒烯的偶极极化率和折射率与富勒烯的尺寸和内嵌金属均有关,可以通过调节富勒烯的尺寸和内嵌金属对其进行功就调控。　　 第四章是围绕 BeO的两种一维纳米材料展开的。首先我们对两种手性(扶手椅和锯齿型)不同直径的16个BeO纳米管的电子结构,光学性质以及轴向应变对其电子结构和光学性质的调控特性进行了第一性原理计算。结果表明:BeO纳米管的带隙宽度几乎不依赖于纳米管的手性和直径;BeO纳米管吸收光谱具有明显的各向异性特征,并且与管的直径和手性密切相关；管轴方向应变的响应对BeO纳米管的电子结构和光学吸收光谱具有调控作用,且这种调控作用与管的直径和手性有关。其次,我们还研究了 BeO纳米带的几何结构、稳定性和电子结构。研究发现:扶手椅型纳米带的稳定性高于锯齿型,而对其带边进行H饱和可以大幅度的提高它们的稳定性；BeO纳米带的电子结构与纳米带的宽度、带边形状和带边是否被H饱和密切相关,这为我们对其功能调控提供了便利条件。　　 第五章我们研究了吸附非金属原子H,B,C,N,O和F对的二维纳米材料MoS2单层电子结构的调控作用。第一性原理计算发现:上述单原子都可以化学的吸附在 MoS2单层表面上；其中H和N在MoS2单层表面的吸附可以导致MoS2单层分别形成n型和p型二维半导体,而其它单原子的吸附则会形成深能级杂质态；H、B、C、N和 F吸附的4×4超晶胞的总磁矩分别为1.0、1.0、2.0、1.0和1.0μB；吸附原子的2p(H的1s)轨道与其附近衬底上的S＿3p和Mo＿4d轨道有强烈的杂化作用,而体系的磁矩也正是来源于这些轨道的自旋极化；此外,在H和F吸附的MoS2体系中还观测到了很大的自旋密度空间扩展以及长程反铁磁耦合作用。　　 第六章是对本博士论文的总结与展望。通过第一性原理计算模拟表明:我们可以通过控制纳米材料的尺寸、组分、所受的应变以及化学修饰等方法对其物性进行有效的调控,这些研究结果有望为功能材料的设计、合成、功能调控提供有益的参考。然而,因为本博士论文研究的体系通常需要很大的计算量,我们的研究中我们采用的都是标准的密度泛函方法,计算精度和研究范围受到了一定的限制。在今后的研究中,我们会逐步采用更为精确的计算方法,研究更多的材料物性。另一个需要改进的方面就是需要加强理论和实验互动合作,充分发挥材料计算模拟的优势。