【摘 要】
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多主元高熵合金是一种新的合金成分设计理念,可望获得独特的物理、力学或催化性质,然而定量化的理论计算鲜见报道,应用潜力发掘不足。本文采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法对以Mo为变量的Co Cu Fe MoxNi系高熵合金及以Ni为变量的Co Cu Fe Mo Niy系高熵合金的精细结构、力学性质和催化特性进行了系统研究,主要研究结果如下:基于端基生成吉布斯自由能数据库的相平衡计算结果表明,随着
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多主元高熵合金是一种新的合金成分设计理念,可望获得独特的物理、力学或催化性质,然而定量化的理论计算鲜见报道,应用潜力发掘不足。本文采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法对以Mo为变量的Co Cu Fe MoxNi系高熵合金及以Ni为变量的Co Cu Fe Mo Niy系高熵合金的精细结构、力学性质和催化特性进行了系统研究,主要研究结果如下:基于端基生成吉布斯自由能数据库的相平衡计算结果表明,随着温度的升高,Co Cu Fe MoxNi（x=0.2,0.3,0.4,0.5）系高熵合金均由FCC+BCC双相合金逐渐转化为BCC单相合金,且合金中Mo含量的增加会使得转化为BCC单相合金的临界温度由900K降低至400K。弹性常数计算结果表明适量增加Mo元素含量可以显著增强Co Cu Fe MoxNi系高熵合金在力学上的稳定性、硬度,但也伴随着韧性的损失。这四种不同成分高熵合金中,Co17.5Cu17.5Fe17.5Mo30Ni17.5具有最高的热力学稳定性及硬度,Co20Cu20Fe20Mo20Ni20及Co12.5Cu12.5Fe12.5Mo50Ni12.5表现出最佳的塑韧性。采取d-band值作为催化性能描述符,发现这四种高熵合金（111）晶面催化活性差异不大,且均低于纯Pt（100）晶面,而这四种高熵合金（100）晶面的催化活性存在较大差异性,随合金中Mo含量的增加,催化活性先减弱后增强,其中Co20Cu20Fe20Mo20Ni20及Co12.5Cu12.5Fe12.5Mo50Ni12.5两种合金（100）晶面催化活性高于纯Pt（100）晶面。同理,随着温度的升高,Co Cu Fe Mo Niy（y=0.2,0.3,0.4,0.5）系高熵合金中Co15Cu15Fe15Mo15Ni40及Co12.5Cu12.5Fe12.5Mo12.5Ni50在0K至2000K之间均保持BCC单相存在;而Co20Cu20Fe20Mo20Ni20及Co17.5Cu17.5Fe17.5Mo17.5Ni30在700K为BCC+FCC双相合金,当温度升高至800K后转变为BCC单相合金,且Ni含量的增加会使得全部转化为BCC单相合金的临界温度由800K降低至700K。弹性常数计算结果表明,上述四种高熵合金都满足力学稳定性条件,且适量增加Ni元素含量可以显著增强其在力学上的稳定性及硬度,但也会损害其塑韧性。这四种不同成分的高熵合金中,Co17.5Cu17.5Fe17.5Mo17.5Ni30具有最佳的力学稳定性,Co17.5Cu17.5Fe17.5Mo17.5Ni40表现出最高的硬度,Co20Cu20Fe20Mo20Ni20表现出最佳的塑韧性。采用d-band值作为描述符对这四种高熵合金（100）和（111）晶面催化活性进行定量化表征,结果表明上述四种高熵合金（111）晶面催化活性差异不大,且均低于纯Pt（100）晶面活性;而（100）晶面四种高熵合金催化活性均高于纯Pt（100）晶面,且随合金中Ni含量的增加,（100）晶面催化活性先减弱后增强,其中Co12.5Cu12.5Fe12.5Mo12.5Ni50（100）晶面具有最高的催化活性,明显高于纯Pt（100）晶面。
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