【摘 要】
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作为一种清洁能源,核能在诸多领域占据着极其重要的地位,例如发电、工农业及国防等。发展核能是提升能源自给率、保障能源安全的重要支持。铀是核工业的基本资源之一,也是核电发展必不可少的原材料。随着核能的蓬勃发展,含铀废水的排放量明显增加,不可避免地对生态系统造成严重威胁,而且还会反过来限制核能的可持续发展。为了减轻甚至解决含铀废水对环境和人体产生的危害,开发一种高效、实用、经济且大容量的铀吸附材料十分关
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作为一种清洁能源,核能在诸多领域占据着极其重要的地位,例如发电、工农业及国防等。发展核能是提升能源自给率、保障能源安全的重要支持。铀是核工业的基本资源之一,也是核电发展必不可少的原材料。随着核能的蓬勃发展,含铀废水的排放量明显增加,不可避免地对生态系统造成严重威胁,而且还会反过来限制核能的可持续发展。为了减轻甚至解决含铀废水对环境和人体产生的危害,开发一种高效、实用、经济且大容量的铀吸附材料十分关键且迫在眉睫。共价有机骨架材料（Covalent Organic Frameworks,COFs）具有可调整的骨架结构、优异的孔性质、良好的化学及热稳定性、大比表面积等多种优势,是一类可以有效去除U（Ⅵ）的吸附剂。本文利用溶剂热法制备了一种骨架较小的二维（2D）COF材料HDU-102。本着丰富材料官能团、增加活性位点,提升吸附能力的理念,通过后改性的方法进一步地在骨架材料上接枝偕胺肟基团,得到一种新型功能化COF材料HDU-102-AO。通过一系列表征手法和吸附批实验探究了两种材料的形貌特征,富集U（Ⅵ）的影响因素及其实际应用潜力。表征结果表明,HDU-102具有带刺的棒状结构、高结晶度、可观的比表面积和满意的孔径结构,而改性后的材料HDU-102-AO在微观形貌以及比表面积和孔径方面并未发生太大的变化。二者在化学和热方面同样都表现出显著的稳定性。吸附实验结果表明,HDU-102-AO具有令人印象深刻的吸附铀酰离子的能力,去除能力高达389.08 mg/g。此外,即使在较宽的pH范围（2-9）下,HDU-102-AO仍能保持高水平的吸附能力,在10 min内可以达到吸附平衡。同时,HDU-102-AO在Co2+、Zn2+、K+、Ni2+和CO32-、Cl-等阳离子和阴离子存在条件下,仍然对U（Ⅵ）表现出超高的选择性以及吸附能力。为了进一步提升材料吸附U（Ⅵ）的性能,基于传统溶剂热合成方法以及合成后修饰的设计思路,我们在HDU-102-AO结构的基础上,设计了新型COF材料HDU-105的合成,表征结果表明,它具有球状带刺的形貌特征,并且具有优良的晶型结构,稳定的热和化学性能。通过研究HDU-105的吸附等温线预实验得到,单纯的骨架材料具有优良的吸附容量（183.9 mg/g）;吸附动力学实验证明材料具有较快的动力学,吸附实验还证明材料对铀酰离子具有良好的选择性。总之,本文探究了两种含有氰基的COF材料的合成,为此类材料的合成提供了一条可行的途径。通过合成后改性的方法,引入偕胺肟基团,使复合材料既具有COF材料的自身特点,同时也具有改性官能团的优点,成功提升了对目标离子的吸附性能,对于含U（Ⅵ）废水的处理具有潜在的应用价值。
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