膜分离技术因其能耗低、操作效率高和对环境影响小等优点已经成为分离科学中最重要的手段之一。传统的气体分离膜主要由聚合物膜组成,然而,其性能受到Robeson上限的限制,应用的过程中要在选择性和气体渗透性之间平衡。最近,二维（2D）层状材料在组装新型分离膜方面,吸引了广大科研工作者的兴趣。在这些二维层状材料中,氧化石墨烯（GO）膜具有层状结构和亚纳米孔径,而且具有较好的分子筛特性,成为分离膜研究领域的焦点。但是到目前为止GO用于分离领域仍旧存在诸多问题,例如其机械强度和结构可控性都比较差,因此这也成为影响其应用的关键因素,针对以上问题,为了进一步推动GO在气体分离膜领域的应用,我们做了如下工作:（1）单纯的GO膜其机械强度比较差,并且GO本身结构的可控度不够,这也对其分离和渗透性能造成了一定的影响,为改善其机械强度,本论文采用Al₂O₃基于相转化法制备的高强度的多孔中空纤维陶瓷膜作为基底,通过真空辅助的抽滤法负载GO膜,成功制备了GO@Al₂O₃复合膜来提高膜的整体强度。（2）在GO膜结构的控制方面,本论文首先通过控制GO的尺寸和氧化程度来对其进行调节。选择不同目数（50目,325目）的天然鳞片石墨来控制GO的片层尺寸,并且在制备GO的过程中通过控制不同的氧化条件（氧化温度或时间）来调控GO的氧化程度。将得到的不同的GO样品制备分离膜,然后进行气体分离的性能测试。我们得出,GO的片层尺寸越大,氧化程度越高,GO@Al₂O₃复合膜的选择性越好。（3）在GO膜的结构控制方面,本论文还采用添加不同表面活性剂的方式对GO膜的结构进行调控。论文中选用了不同结构的表面活性剂,分别为十二烷基苯磺酸钠（SDBS）,柠檬酸三钠（SC）,十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）,将其用来改性GO,然后与多孔Al₂O₃中空纤维膜复合,分析不同的表面活性剂对GO膜的结构的影响。通过实验发现,在选择的表面活性剂中,SDBS改性后的GO复合膜对H₂/N₂和H₂/CO₂的分离性能有明显的提高,尤其是针对H₂和CO₂的分离。由于SDBS与GO膜之间存在π-π和疏水相互作用,SDBS可以有效地调节GO膜的层间距,同时SDBS的添加还能够改善分离膜的表面润湿性,其中含有的-SO₃-能够有效的提高CO₂的吸附量,从而提高H₂/CO₂的分离性能。室温下,H₂/CO₂和H₂/N₂的选择性分别为323和28。H₂渗透率为8.1×10^-8 mol m^-22 s^-11 Pa^-1（H₂动力学直径为0.29 nm）,N₂和CO₂渗透率分别为1.83×10^-9 mol m^-22 s^-11 Pa^-1和2.4×10^-10 mol m^-22 s^-11 Pa^-1。同时该复合膜在高温下（100℃）也能保持较好的分离性能。本论文通过制备GO@Al₂O₃复合膜,提高了GO膜的机械强度,同时通过控制GO的尺寸、氧化程度以及表面活性剂的不同,从而达到控制GO分离膜结构的目的。本论文制备GO分离膜的方法简单有效,能够进行宏量制备,该方法为推动GO在分离膜领域的应用提供了一定的理论和技术支持。