等离子体诱导纳米金及其复合物的可控制备及性能研究

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金纳米粒子(Gold Nanoparticles,Au NPs)及其复合物具有出色的化学稳定性和光电性能等,被广泛应用于催化、生物医学及生物化学传感器等领域。金基纳米材料的传统制备方法存在能耗高、物耗大和耗时长等问题。而等离子体法作为一种电子辅助方法,具有便捷、绿色及高效的优势,可以在室温下使晶体快速成核、缓慢生长,更容易制备尺寸小且分散均匀的Au NPs。因此,本文通过等离子体法制备了各向异性Au NPs及Au基复合物,具体研究内容如下:(1)本文以辉光放电等离子体作为电子源,成功实现了纳米金的价态、尺寸及形貌控制。等离子体处理3 min即可获得稳定的Au(I)溶液。延长处理时间后,Au(I)能进一步被还原为零价态。在600 V下处理9 min时,Au NPs尺寸分布最窄。随着HAu Cl4浓度的增加,Au NPs的尺寸无明显变化。Au NPs的成核和生长会受到溶液的初始p H值的影响,在碱性条件下的Au NPs的平均尺寸较小。在等离子体的诱导作用下,Au NPs生长缓慢,利于形貌调控。通过加入不同添加剂,在30 min内成功制备了球形Au NPs、六边形Au NPs、矩形Au NPs、花状Au NPs和Au纳米棒。六边形Au NPs用于电化学法检测咖啡因时,电流响应值最大,显示出良好的线性检测范围(0.1-1000μM)和较低的检测限(0.064μM)。(2)为了提高硼氢化钠还原亚甲基蓝(Methylene Blue,MB)反应的催化活性,本文通过等离子体法制备了金纳米粒子与水凝胶复合物作为该反应的催化剂。探究了制备方式、HAu Cl4浓度、水凝胶种类对金纳米粒子与水凝胶复合物性能的影响。当选择明胶为基质,HAu Cl4浓度为10 m M时,先将明胶水凝胶浸渍在HAu Cl4溶液中,然后采用等离子体原位还原制备出的样品催化活性最高,催化Na BH4还原MB的完全反应用时仅12 s。此外,该制备方法可以推广至其他贵金属(Ag、Pt、Pd)与明胶水凝胶的复合物。(3)本文采用低温等离子体制备了单原子金与二氧化钛复合物Au1/Ti O2-DBD和金纳米粒子与二氧化钛复合物Au NPs/Pure Ti O2。通过一系列表征对比两者在物理化学性质、形貌和光催化降解罗丹明B(Rhodamine B,Rh B)反应活性等方面的差别。在可见光下,120 min内复合物Au1/Ti O2-DBD比Au NPs/Pure Ti O2的光催化降解Rh B的降解率高43%,归因于单原子Au和氧空位的共同作用。
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