【摘 要】
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锂离子电池凭借高能量密度、长循环寿命和轻质等优点,被广泛应用于电动交通工具和电子产品中。锂离子电池的负极材料对电池的能量密度起着关键作用。目前,常采用石墨作为商用锂离子电池的负极材料。然而,石墨具有低的理论比容量(372 m Ah g-1),不足以满足人们对高性能电池的需求。为了提高锂离子电池的能量密度,研究者致力于开发具有高理论比容量的负极材料。硅（Si）因其理论比容量高(3579 m Ah g
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锂离子电池凭借高能量密度、长循环寿命和轻质等优点,被广泛应用于电动交通工具和电子产品中。锂离子电池的负极材料对电池的能量密度起着关键作用。目前,常采用石墨作为商用锂离子电池的负极材料。然而,石墨具有低的理论比容量(372 m Ah g-1),不足以满足人们对高性能电池的需求。为了提高锂离子电池的能量密度,研究者致力于开发具有高理论比容量的负极材料。硅（Si）因其理论比容量高(3579 m Ah g-1),安全性高和储量丰富,被视为最有前途的锂离子电池负极材料之一。然而,在锂离子脱嵌过程中,Si电极存在较大的体积变化,导致其结构粉化和固体电解质界面（SEI）的破裂,进而导致容量大幅度损失。近年来,研究者的关注点都聚焦在开发新型纳米结构以适应其体积变化,而关于调控Si负极表面上SEI成分的研究鲜有报道。为此,我们提出了一种利用Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12（LLZTO）固体电解质调控硅碳（Si/C）负极表面SEI成分的方法,并对其Si/C电池的电化学性能和调控机制进行了研究。所得的主要结果如下:（1）利用刮涂法在聚丙烯（PP）膜表面涂覆LLZTO层,制备了不同涂覆厚度和不同涂覆面数的PP-LLZTO隔膜。研究发现,LLZTO层的引入提高了隔膜对电解液的浸润性,进而提高了隔膜的离子传输能力。此外,由于LLZTO层能够吸附电解液中的阴离子,进而提高了电解液的离子电导率。（2）探究了由PP隔膜和不同涂覆厚度的PP-LLZTO隔膜组装的Li-Si/C电池和LFP-Si/C电池的循环稳定性。研究发现,由涂覆厚度为10μm的PP-LLZTO隔膜（PP-10μm-LLZTO隔膜）组装的Li-Si/C电池和LFP-Si/C电池具有最优异的循环稳定性。当组装成Li-Si/C电池时,在450 m A g-1的电流密度下,循环200多圈后,其可逆比容量为876 m Ah g-1,容量保持率为81%;当组装成LFP-Si/C电池时,在53 m A g-1的电流密度下,循环100圈后,其可逆比容量为125 m Ah g-1,容量保持率为91%。（3）利用刮涂法在PP隔膜表面涂覆10μm厚度的Al2O3（PP-Al2O3）和Zr O2（PP-Zr O2）,对比了由PP-10μm-LLZTO、PP-10μm-Al2O3和PP-10μm-Zr O2隔膜组装的Li-Si/C电池的循环性能。研究发现,由PP-LLZTO隔膜组装的Li-Si/C电池展示了最优异的循环性能。利用SEM和XPS表征,探究了PP-10μm-LLZTO隔膜对Si/C负极的影响,由于LLZTO的调控作用,Si/C表面SEI生成更多无机物相,证明了LLZTO层对Si/C负极表面SEI的成分起着调控作用。
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