近年来,有机电子学的发展有效地促进了多种有机功能器件的诞生,如有机发光二极管、有机太阳能电池、有机场效应管等,同时也激发了人们对有机材料中自旋这一内禀属性认识的欲望与动力。目前,有机材料所具有的强电子-晶格耦合以及较弱的自旋轨道相互作用和超精细相互作用为研究有机材料自旋相关的效应提出了更多的机遇与挑战。在众多有机自旋器件中,对自旋态的操控可以采用接触型的电调控方式,亦可采用非接触的磁场调控或者光场调控方式。由于光场调控自旋具有精准度高,低功耗的特点,因此,有机材料内光控自旋具有巨大的发展前景,有望应用于全光磁存储、3D成像等领域,方便人们的生活。与非手性材料相比,手性材料具有独特的光学性质,例如旋光性、圆二色性、圆偏振发光等。由于手性结构中对称性的破缺,可以有效增加电子自旋角动量与轨道角动量之间的耦合,这使得手性材料中可以存在光-自旋效应,例如磁手征二色性、手性诱导的自旋选择效应等。手性有机晶体一方面具有较强的电-声子耦合,另一方面具有手性增加的轨道角动量,将可能是研究手性材料中的光子与电子自旋之间耦合机制的合适载体。本文基于有机手性晶体,依据实验和理论模拟计算研究了有机体系中光子-自旋耦合的过程。1、光子调控自旋取向通过构建有机电荷转移体系可以实现有机材料中的自旋自发极化,从而制备出无需过度金属掺杂的有机铁磁体。基于理论计算和试验数据分析,总结出影响有机电荷转移磁体磁性的关键因素:电荷转移、结晶以及邻位给受体分子构型。在相同光强的光激发下,一旦将激发光从线偏振光切换为圆偏振光,手性电荷转移磁体的饱和磁化强度和磁电耦合效应显著增加,有效地实现了光场对有机手性材料中自旋态的调控。并且,这种偏振光控制自旋的效应与手性诱导的轨道角动量有着密切的关联。2、自旋调控光子的偏振态由于交换作用、自旋轨道耦合以及外磁场作用,可以在磁光晶体中观察到自旋调控光偏振的现象。由于传统的有机材料中轨道角动量很弱,可以忽略,因此自旋很难通过自旋-轨道-光子这一通道调节光的偏振态。通过制备手性有机材料,引入手性诱导的轨道角动量,可能观测到自旋-光子的耦合现象。我们生长了手性有机晶体研究了手性诱导的轨道角动量对于自旋-光子耦合的影响。其中,手性产生的轨道角动量可能导致LUMO轨道的分裂并影响材料的自旋弛豫时间。外部磁场可以进一步影响分裂值从而导致新奇的磁光现象,同时有效地自旋弛豫将引起手性有机晶体的圆偏振发光现象。手性有机晶体中的光子-自旋耦合为制备有机自旋功能器件提供了更多的可能,本文的研究内容期望可以推动有机材料的在自旋光探测、光磁存储、3D成像等领域的发展,并为本人接下来的研究工作打下基础。