【摘 要】
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自2011年福岛核事故以来,为了进一步提高核电站的安全性,事故容错燃料（ATF）包壳成为了世界各国的研究热点。其核心目的在于提高包壳的抗高温水蒸汽氧化性能以提高包壳的事故容错能力以及在正常工况下维持或提高燃料的性能。在现有的研究策略中,在锆合金包壳表面制备保护性的涂层可以在不改变反应堆结构设计的同时提高包壳的抗高温水蒸汽氧化的能力,成为了短期内可实现的最佳方案。本文针对核燃料包壳管的性能要求,通过
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自2011年福岛核事故以来,为了进一步提高核电站的安全性,事故容错燃料（ATF）包壳成为了世界各国的研究热点。其核心目的在于提高包壳的抗高温水蒸汽氧化性能以提高包壳的事故容错能力以及在正常工况下维持或提高燃料的性能。在现有的研究策略中,在锆合金包壳表面制备保护性的涂层可以在不改变反应堆结构设计的同时提高包壳的抗高温水蒸汽氧化的能力,成为了短期内可实现的最佳方案。本文针对核燃料包壳管的性能要求,通过元素筛选利用磁控溅射的方法在锆合金基底上制备了Al Cr Cu Fe Mo（Nbx,Nix）高熵合金涂层,研究了不同元素及其含量对于涂层组织和性能的影响,结果如下:（1）Nb系高熵合金涂层AlCrCuFeMoNbx（x=0.5,0.8,1.4,2.0）的相结构均为非晶结构;随着Nb含量的增加,涂层的硬度和弹性模量均呈现整体上升的趋势,当x=2.0时,涂层的硬度和弹性模量都达到最大值分别为11.38GPa和186.05GPa;通过纳米划痕可知,涂层与基底结合良好;随着Nb含量的增加,涂层表面的液滴接触角先增大后减小,当x=0.8时,涂层的疏水性能最佳;随着Nb含量的增加,涂层的耐盐水腐蚀能力逐渐增强且都优于锆合金基底,当x=1.4时,涂层的耐盐水腐蚀性能最佳,其腐蚀电流密度比锆合金基底低一个数量级;在高温高压水腐蚀性能方面,当x=0.8时,涂层表面生成的致密的Cr2O3和Cr Nb O4氧化膜阻碍了氧离子的扩散,涂层的高温高压水腐蚀增重仅为5.10mg/dm~2,其单位面积增重与无涂层的锆合金相比下降了56.4%;在事故容错性能方面,当x=0.5时,涂层表面生成的致密的α-Al2O3和Cr Nb O4降低了氧离子的扩散速度,在1200℃的高温水蒸汽环境中,涂层的氧化增重与无涂层的锆合金相比下降了84.02%,表现出优异的事故容错性能。（2）Ni系高熵合金涂层AlCrCuFeMoNix（x=0.5,1.2,1.8,2.3）的相结构随着Ni含量的增加而发生了转变,由非晶结构转变为FCC结构;随着Ni含量的增加,涂层的硬度和弹性模量均呈现整体下降的趋势,当x=0.5时,硬度和弹性模量都达到最大值分别为8.57GPa和170.75GPa;通过纳米划痕可知,涂层与基底结合良好;随着Ni靶溅射功率的增加,涂层表面的液滴接触角呈现总体下降的趋势,当x=0.5时,涂层的疏水性能最佳;随着Ni含量的增加,涂层的耐盐水腐蚀能力逐渐降低但都优于锆合金基底,当x=0.5时,涂层的耐盐水腐蚀性能最佳,其腐蚀电流密度比锆合金基底低三个数量级;在高温高压水腐蚀性能方面,当x=0.5时,涂层表面生成的致密的富铁铬氧化物阻碍了氧离子的扩散,涂层的高温高压水腐蚀增重仅为1.96mg/dm~2,与无涂层的锆合金相比下降了83.2%;在事故容错性能方面,当x=1.8时,涂层表面生成得致密的α-Al2O3和尖晶石结构的氧化物降低了氧离子的扩散速度,在1200℃的高温蒸汽氧化环境中,涂层的氧化增重与无涂层的锆合金相比下降了70.41%,表现出优异的事故容错性能。通过控制Nb靶和Ni靶的溅射功率,可以有效调节元素的成分占比,进而影响涂层的微观结构并最终改变涂层的性能。高熵合金涂层AlCrCuFeMoNbx具有较好的力学性能和事故容错性能,而相比之下,高熵合金涂层AlCrCuFeMoNix具有更好的耐盐水、耐高温高压水腐蚀性能。基于实验结果,高熵合金涂层的事故容错性能远优于锆合金,作为事故容错包壳材料,在将来将有着极大的发展潜力。
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