【摘 要】
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氧化还原共轭分子由于具有丰富的氧化还原活性位点和结构可设计性等优点在储能领域有着非常广泛的应用。然而,其固有的低电导率和在电解液中的溶解性问题一直令人诟病。为了解决这些弊端,我们通过分子设计和结构优化提高氧化还原共轭分子的利用率和快速动力学。近年来,低维纳米碳材料设计制备的超级电容器因其具有较高的循环稳定性以及可调控性而备受青睐。为此,本论文通过巧妙地结构设计将氧化还原共轭分子与低维纳米碳材料结合
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氧化还原共轭分子由于具有丰富的氧化还原活性位点和结构可设计性等优点在储能领域有着非常广泛的应用。然而,其固有的低电导率和在电解液中的溶解性问题一直令人诟病。为了解决这些弊端,我们通过分子设计和结构优化提高氧化还原共轭分子的利用率和快速动力学。近年来,低维纳米碳材料设计制备的超级电容器因其具有较高的循环稳定性以及可调控性而备受青睐。为此,本论文通过巧妙地结构设计将氧化还原共轭分子与低维纳米碳材料结合起来,以形成功能化有机-无机复合电极材料。本论文旨在结合有机和无机电极活性材料的优势,二者协同增强目标电极材料的电化学特性。具体内容如下。（1）我们利用5-羟基-1,4-萘醌（Juglone）上的羟基和单壁碳纳米管上（CNTs）羧基的一步酯化反应,形成稳固的共价键,并与细菌纤维素（BC）纳米纤维交织,制备了可拉伸的自支撑膜复合电极。对电极材料的形貌、结构作了表征,并进一步评价了电化学存储特性。其中,悬挂的Juglone分子通过相邻Juglone分子之间的电子跳跃来促进犹如高速公路的CNTs的电荷传输。通过调控Juglone的投料比,J11-CNT-BC纳米复合材料的比表面积、电导率、抗拉强度均最高。J11-CNT-BC自支撑电极在0.5 A g-1时比电容为461.8 F g-1。与活性炭组装的非对称超级电容器器件,在1.0 k W kg-1的功率密度下的能量密度为41.9 Wh kg-1。（2）我们以富含硝基的芳族分子3Qn作为单体,首次通过一步溶剂热法制备共价有机骨架有机电极材料（3Qn-COF）,并与二维纳米碳材料石墨烯（r GO）π-π堆叠,形成一种具有C=N和N=N的双重氧化还原活性位点、大的共轭结构、大的比表面积和较短离子传输通道的复合电极材料（3Qn-COF/r GO）。三硝基取代的分子自发连接形成刚性的六角形骨架,有效抑制3Qn的溶解性问题。在三电极体系中,3Qn-COF/r GO电极1 A g-1时比电容为847.8 F g-1,在50 A g-1下经过50000次循环,其电容保持率仍高达99.1%。总之,氧化还原共轭分子和低维纳米碳材料的碰撞不仅在分子设计上解决有机分子的通病,而且制备的有机-无机复合电极材料提供的丰富的氧化还原活性位点足以贡献较大的比电容。本工作将为高性能超级电容器的合理设计开辟一个新的窗口。
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