本文共分两个部分：前一部分是有关离子晶体的热力学性质的计算；后一部分则是有关氨基酸晶体的¹³C NMR化学位移张量的计算。第一部分首先回顾了获得团体（晶体）热力学性质方法，包括实验方法和理论方法，并且对后者进一步细分并作了一般性的介绍。同时，也介绍了一些计算中涉及到的细节问题。例如，通过坐标转换的方法获得所需要的晶体直角坐标等。然后，针对典型的NaCl型离子晶体体系，运用修改了的电荷场微扰理论（CFP）模型。通过使用这个新的模型，用从头算法研究了NaCl型晶体的热力学性质。同时，还在不同的级别上对气态原子以及气态分子进行了振动频率计算。在此基础上，从理论上预测了气态原子结合成气态分子过程和气态原子到晶态分子过程中的自由能的变化。与实验值对照的结果表明，该模型基本上适合于典型离子晶体热力学性质的计算。第二部分则首先介绍了基本的化学位移理论以及理论上计算晶态氨基酸分子羰基碳原子¹³C NMR化学位移张量所出现的问题。然后，通过分析氨基酸晶体中可能存在的各种相互作用，找出从前的计算中所忽视的问题—氢键的影响及其他近程作用，并提出超分子模型来考虑这种作用。本文首先对九种L-型氨基酸晶体的坐标进行分析，根据确定的标准找出其中存在的氢键，并将研究重点放在要考虑的“中心分子”上。随后，将与“中心分子”有氢键作用的分子包括进一个大的体系—超分子体系，据此得到了九个不同的氨基酸超分子。最后，用Hartree-Fock（HF）方法和密度泛函（DFT）理论中的B3LYP泛函计算了这种通过氢键作用形成的超分子和气态氨基酸分子的NMR张量，以发现电子相关对计算结果的影响。通过超分子和气态分子的计算结果以及Hartree-Fock和DFT计算结果的比较，我们最后证实氢键的作用及电子相关对于氨基酸晶体的¹³C NMR化学位移的理论计算是必须考虑的因素。