【摘 要】
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现今社会应用最广泛的空气压缩制冷技术的制冷效率较低,并且会破坏环境,不符合现在所倡导的节能减排的碳中和发展理念。基于磁热效应的磁制冷技术因绿色环保、节能高效、稳定可靠等优点而具有很大潜力代替传统气体压缩制冷技术,这使得磁热材料的开发成为多个学科的研究热点。另外,一些磁热材料在相变的同时也会伴随明显的负热膨胀,因此也会被作为潜在的负热膨胀材料被广泛研究。众所周知,一些精密器件会因为内部材料的热胀冷缩
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现今社会应用最广泛的空气压缩制冷技术的制冷效率较低,并且会破坏环境,不符合现在所倡导的节能减排的碳中和发展理念。基于磁热效应的磁制冷技术因绿色环保、节能高效、稳定可靠等优点而具有很大潜力代替传统气体压缩制冷技术,这使得磁热材料的开发成为多个学科的研究热点。另外,一些磁热材料在相变的同时也会伴随明显的负热膨胀,因此也会被作为潜在的负热膨胀材料被广泛研究。众所周知,一些精密器件会因为内部材料的热胀冷缩而发生失效,因此可使用负热膨胀材料与传统正热膨胀材料进行复合,从而实现对材料热膨胀的调控,甚至制备零膨胀材料,这些材料的使用能够显著提高精密仪器的可靠性以及服役寿命,因此探索和开发新型负热膨胀材料具有重大意义。本论文聚焦La（Fe,Si）13和MM’X化合物两种典型的磁热材料,使用成分、压力调控等方式调节化合物的磁热性能,并制备其复合材料提高材料的机械性能,同时对其负热膨胀进行调节。主要研究成果如下:制备了在室温具有巨磁热效应的La0.7Ce0.3Fe13-x-yMnxSiy氢化物,饱和氢化的La（Fe,Si）13基化合物具有良好的时效稳定性,La0.7Ce0.3Fe11.55-yMnySi1.45氢化物在0-1 T低磁场变化下能够获得～15 J/kg K的巨磁熵变,且其居里温度可通过Mn含量实现线性连续调节,表明其具有极大潜力应用于室温磁制冷。另外,使用环氧树脂粘结La0.7Ce0.3Fe11.51Mn0.09Si1.4化合物制备了 La-Fe-Si/resin复合材料,La-Fe-Si/resin复合材料的致密结构使其表现出优异的机械性能,并且La-Fe-Si/resin复合材料的负热膨胀可通过La-Fe-Si粉末粒径和环氧树脂含量进行调控,控制La-Fe-Si粒径可通过调节材料的孔隙率和La-Fe-Si的一级磁相变来实现负热膨胀的调控。而控制树脂含量则能更有效的调节负热膨胀,当树脂含量由3 wt.%增加至80 wt.%时,在磁相变温区的平均负热膨胀系数会由-275.0 × 10-6 K-1显著降低至-4.9 × 10-6 K-1,另外,20 wt.%树脂含量的La-Fe-Si/resin复合材料能够在较宽的温度范围内实现零膨胀,而且La-Fe-Si/resin复合材料具有稳定的循环性能,表明La-Fe-Si/resin复合材料是一种极具潜力的负热膨胀材料。使用掺入间隙原子和施加静水压的方法来调控MnNiGe基化合物的磁共结构转变和磁热效应。在MnNi0.77Fe0.23Ge化合物中掺入间隙C原子能够增加结构转变温度,MnNi0.77Fe0.23GeC0.02化合物实现了顺磁六角相-铁磁正交相的磁共结构转变,从而获得大磁熵变,而MnNi0.77Fe0.23GeC0.03化合物则会在室温附近表现出平台状磁热效应,显著提高了化合物的工作温区和磁制冷能力。对Mn0.94Fe0.06NiGe化合物施加静水压则会降低化合物的结构转变温度,而且静水压也会促进正交相的反铁磁-铁磁转变,进而增强正交相的铁磁态,并通过第一性原理计算进一步证实了静水压的调控效应,静水压诱导的双调控效应能够大幅提高Mn0.94Fe0.06NiGe化合物的磁热效应。为了提高MM’X化合物的力学性能,使用低熔点金属In粘结Mn0.6Fe0.4NiGe0.5Si0.5粉末制备了MM’X/In复合材料,MM’X/In复合材料的密实结构以及In金属的高热导率使材料表现出优异的机械性能和导热性能,而且MM’X/In复合材料具有可靠的循环稳定性。30 wt.%In含量的MM’X/In（In30）复合材料表现出比金属Gd更优异的磁热效应,并且In30能够在室温区实现零膨胀。进一步使用磁场取向技术制备了具有晶体取向的In30复合材料,磁取向In30能够表现出各向异性负热膨胀,证明了 MM’X/In复合材料作为磁制冷材料和负热膨胀材料的多功能应用潜力。本论文的研究对La（Fe,Si）13和MM’X化合物的磁热效应和负热膨胀进行调节,显著提高了化合物的磁热性能,并制备La-Fe-Si/resin和MM’X/In复合材料,提高了材料的机械性能,同时获得可精确调控的负热膨胀和各向异性热膨胀性能,推动La（Fe,Si）13和MMX化合物在磁制冷和负热膨胀方面的实际应用。
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