【摘 要】
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水环境污染是全球性生态问题之一,水环境污染物的监测已成为环境评估和治理的重要手段,与此相关的技术开发成为研究热点。量子点(Quantum dots,QDs)作为一种具有独特光学和功能
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水环境污染是全球性生态问题之一,水环境污染物的监测已成为环境评估和治理的重要手段,与此相关的技术开发成为研究热点。量子点(Quantum dots,QDs)作为一种具有独特光学和功能化性质的半导体纳米晶粒,在分析检测领域颇受欢迎。室温磷光(Room-temperature phosphorescence,RTP)量子点能克服背景荧光和散射光的干扰,分子印迹技术(Molecular Imprinting Technology,MIT)对目标物具有高选择性,可避免共存物质干扰。本研究将二者结合制得两种磷光型分子印迹聚合物,分别用于两种重要水环境污染物孔雀石绿(malachite green,MG)和对硝基苯酚(4-nitrophenol,4-NP)的检测,表征其形貌、组成和发光性能,并着重探讨其对模板分子的特异性识别性能和机制。本研究主要内容如下:(1)融合Mn掺杂ZnS量子点(Mn-ZnS QDs)和MIT,反相微乳液法所制得分子印迹聚合物(MIP-coated QDs,MIPs)和目标小分子MG之间能发生磷光共振能量转移(PRET),RTP强度随MG浓度的增加逐渐降低。其对MG的检出限和检测范围分别为30.34 nM和0.08-80μM,测定鱼类肌肉和自然界水体中MG的加标回收率分别为96-107%和95-102%。该MIPs兼具RTP特性和MIT的高选择性,能避免环境或生物样品中背景荧光或散射光以及许多竞争性物质的干扰,可用于鱼类肌肉或自然界水体中MG的特异性痕量检测。(2)介孔表面分子印迹技术与Mn-ZnS QDs结合,所合成以SiO2为载体的RTP型介孔印迹聚合物(SiO2@QD@ms-MIPs,MIPs)和目标小分子4-NP之间发生光诱导电子转移(PIET)致使RTP强度随4-NP浓度的增加而减弱。其对4-NP的检出限和线性检测范围分别为59.57 nM和0.1-100μM,实际样品加标回收率为96-108%。该MIPs兼具RTP特性与MIT的高选择性,可避免复杂环境样品中竞争性物质以及背景荧光或散射光的干扰。该探针适用于水体及土壤中4-NP的特异性痕量检测。总之,本研究分别通过反相微乳液法和介孔表面分子印迹法将Mn-ZnS QDs的RTP特性与MIT的高选择性相结合,制备出两种不同形貌和功能的MIPs并分别成功用于复杂环境基质中MG和4-NP的选择性识别。二者的有效融合为功能化分子印迹材料、光致发光、环境分析等领域提供了全新的思维方式,拓宽了RTP传感器和MIT的发展路径。
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