【摘 要】
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随着电子信息技术的快速发展以及不可再生能源的不断消耗,能源危机和环境污染问题日益严峻,寻找和开发符合可持续发展的高性能能量存储器件已经成为当前的研究热点之一。陶瓷电介质电容器由于具有高功率密度和快速的充放电速度,在脉冲功率应用中受到越来越多的关注,但与电池、电化学电容器等储能器件相比,相对较小的储能密度限制了其进一步应用,解决上述问题对于陶瓷电介质电容器的应用至关重要。本文选取Na0.5Bi0.5
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随着电子信息技术的快速发展以及不可再生能源的不断消耗,能源危机和环境污染问题日益严峻,寻找和开发符合可持续发展的高性能能量存储器件已经成为当前的研究热点之一。陶瓷电介质电容器由于具有高功率密度和快速的充放电速度,在脉冲功率应用中受到越来越多的关注,但与电池、电化学电容器等储能器件相比,相对较小的储能密度限制了其进一步应用,解决上述问题对于陶瓷电介质电容器的应用至关重要。本文选取Na0.5Bi0.5Ti O3（BNT）铁电体为基体材料,通过离子掺杂、多组元复合方式以及改变烧结工艺手段调控材料相结构和显微形貌,提高材料的抗击穿强度,进而提升材料的储能性能。主要研究内容如下:（1）采用固相法制备了（0.93-x）Bi0.5Na0.5Ti O3-0.07Ba Ti O3-x Na Nb O3（简称BNT-0.07BT-x NN）储能陶瓷。研究结果表明,样品均呈现出单一钙钛矿结构,NN的引入破坏了BNT-0.07BT材料的铁电有序性,诱导形成了极性纳米微区（PNRs）,促进了储能性能的提高。当x=0.20时,样品具有细长的电滞回线和较小的剩余极化强度（Pr）,在160 k V/cm的电场下,材料的储能密度(Wrec)为2.08 J/cm~3,储能效率（η）为81%,放电能量密度（Wd）为1.44 J/cm~3,放电时间(t0.9)为153 ns。（2）采用固相法制备了（0.93-x）(Bi0.5Na0.5Ti O3)-0.07Ba Ti O3-x(Sr0.7Bi0.2)Ti O3（简称BNT-0.07BT-x SBT）储能陶瓷。结果表明,SBT引入并没有明显改变BNT-0.07BT陶瓷的相结构,样品均为单一的赝立方相钙钛矿结构,SBT的引入破坏了BNT-0.07BT陶瓷的铁电有序性,提高了材料的弛豫性,表现出宽化的介电峰和细长的电滞回线。当x=0.40时,样品具有最优的储能性能:在260 k V/cm的电场下,储能密度Wrec为3.26 J/cm~3,储能效率η高达90.3%。样品的充放电性能测试表明,x=0.40陶瓷样品在160 k V/cm电场下的电流密度为509 A/cm~2,功率密度为40.8MW/cm~3,放电时间(t0.9)为143 ns。（3）采用固相法制备了[(Bi0.5Na0.5)0.94Ba0.06]（1-1.5x）LaxTi O3（简称BNBT-x La）储能陶瓷,并详细研究了La3+离子掺杂对BNBT陶瓷结构和储能性能的影响。研究中通过La3+离子掺杂实现了BNBT材料相结构和畴结构的调控,将具有长程有序的铁电体转变为具有长程无序的弛豫铁电体,进而提高了材料的储能性能。结果表明,La3+离子掺杂提高了BNBT基体材料的晶体结构对称性,破坏铁电有序性,有效促进了PNRs的形成,并极大提高了材料的耐击穿电场。当x=0.12时,在440 k V/cm的高击穿电场下,样品获得了5.93 J/cm~3的储能密度和77.6%的储能效率。此外,样品还表现出优异的频率稳定性（0.5-500 Hz）、温度稳定性（25-180°C）和抗疲劳特性（10~5次循环）。通过透射电子显微镜（TEM）和压电力显微镜（PFM）分析验证了样品高储能性能与电场作用下PNRs的运动有关。另外,样品在240 k V/cm下表现出超短放电时间(t0.9=89 ns)和高功率密度（PD=112 MW/cm~3）。在BNBT-0.12La的基础上,通过外掺0.5wt.%Si O2,有效提高了材料的综合储能性能,在410 k V/cm的击穿电场下储能效率η达82.6%,储能密度Wrec为5.33 J/cm~3。（4）采用两步烧结法优化了BNBT-0.12La陶瓷的显微结构,进一步提高了材料的储能性能。研究发现,两步烧结工艺可有效抑制晶粒的生长:平均晶粒尺寸由常规烧结的0.78μm下降到两步烧结的0.47μm。晶粒尺寸的下降大大提高了BNBT-0.12La陶瓷的储能密度和储能效率:在440 k V/cm的电场下的储能密度(Wrec)达6.69 J/cm~3,储能效率（η）为87.0%,比常规烧结样品的性能提升了约13%。储能性能的提高是由于晶粒尺寸的下降促使PNRs尺寸减小,进而提高了PNRs对外电场响应能力。此外,两步烧结的样品同样具有优异的频率稳定性、温度稳定性和抗疲劳特性,在脉冲功率系统中展示出应用潜力。
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