【摘 要】
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相比传统的化学疗法和放射疗法,光动力疗法（PDT）因具有无创、高效、安全等独特的优点日益受到重视。PDT主要涉及三个关键组分:光源,光敏剂和氧气。良好的活性氧物种（ROS）产生能力是光敏剂应用于肿瘤治疗的关键,光敏剂在医学检测仪器下的高灵敏度显像使其有望用于肿瘤影像诊断。借助近红外光（NIR）响应的上转换纳米颗粒（UCNPs）为发展深组织下肿瘤的成像和PDT提供契机,TiO2纳米粒子作为无机光敏剂
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相比传统的化学疗法和放射疗法,光动力疗法（PDT）因具有无创、高效、安全等独特的优点日益受到重视。PDT主要涉及三个关键组分:光源,光敏剂和氧气。良好的活性氧物种（ROS）产生能力是光敏剂应用于肿瘤治疗的关键,光敏剂在医学检测仪器下的高灵敏度显像使其有望用于肿瘤影像诊断。借助近红外光（NIR）响应的上转换纳米颗粒（UCNPs）为发展深组织下肿瘤的成像和PDT提供契机,TiO2纳米粒子作为无机光敏剂与UCNPs结合已被广泛用于PDT。从提高PDT的安全性和减少NIR灼伤等副作用来看,进一步增强纳米光敏剂的ROS产生能力仍迫在眉睫。本论文围绕增强光敏剂的ROS产生能力这一关键问题,开展了以Na YF4:Yb,Tm@Na Gd F4:Yb@SiO2@TiO2纳米复合材料（UST）为基材构建诊疗一体化的PDT增强型纳米光敏剂,并研究了光敏剂的表面功能修饰路线及性能。主要研究内容和结果如下:（1）采用吸附法将Au纳米粒子（Au NPs）结合在聚乙烯亚胺（PEI）修饰的UST表面,制备了NIR驱动的纳米光敏剂UST-Au,并借助Au-I-亲和作用对其标记放射性核素131I-。研究了Au NPs用量对产物的形貌特征和应用性质的影响,以及光敏剂在碘标记前后的分散稳定性和ROS产生性能,分析了131I-标记的光敏剂作为单光子发射计算机断层扫描（SPECT）成像探针的可行性。结果表明Au NPs的负载使UST-Au的ROS产生能力明显优于UST,当Au NPs用量为3wt%时,光敏剂的尺寸分布较窄,Zeta电位较高,ROS产生性能最佳。UST-Au对I-的结合量随Au含量的增加而增大,对131I-的标记率超过95%,且I-标记后光敏剂的分散稳定性和ROS产生性能无明显减弱。这些独特性能使UST-Au有望应用于SPECT影像引导的肿瘤光动力治疗。（2）分别以TiO2、PEI和Au为位点,采用三种修饰路线对光敏剂UST-Au偶联精氨酸-甘氨酸-天冬氨酸环肽（RGD）,制备了三种可靶向肿瘤新生血管过表达整合素αvβ3的纳米靶向光敏剂,并对其化学组成、Zeta电位、上转换发光以及分散稳定性和碘标记能力进行了检测。结果证实了RGD与光敏剂的成功偶联,RGD的修饰使光敏剂的上转换发光有所减弱。以PEI为位点制备的靶向光敏剂UST-Au-RGD在生理缓冲介质中具有最佳的分散稳定性,且标记131I-的放射化学产率最高。进一步借助单光子发射计算机断层扫描/计算机X射线断层扫描（SPECT/CT）技术研究了UST-Au-RGD-131I-在A549肿瘤模型鼠体内的成像性能,结果显示靶向光敏剂在肿瘤鼠体内具有良好的标记稳定性,但其靶向性能有待进一步改善。（3）考虑到MnO2可在酸性介质中催化H2O2分解产生氧气,减轻肿瘤的缺氧状况并改善PDT效果,利用PEI对KMnO4的还原实现在UST表面沉积MnO2,构建了响应p H/H2O2的纳米光敏剂UST@MnO2（USTM）。研究了MnO2的负载量对光敏剂USTM的形貌、Zeta电位、水力学粒径以及光学性能的影响,探究了USTM在弱酸性介质中催化H2O2产氧的性能及MnO2的负载对光敏剂ROS产生能力的影响,评估了USTM光敏剂在增强PDT疗效应用中的可行性。
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