Pt/氧化物光催化性能及反应过程研究

来源 :西南石油大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:jin_liu
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随着当代社会的快速发展和工业化进程的加速,大气污染和能源危机成为当今社会的重要问题,探寻解决大气污染问题的措施和开发可再生能源成为了人们关注的热点问题。金属Pt基材料作为新型的可见光吸收光催化剂,在处理大气污染物和碳能源再生方面具有可观的研究潜力。本文工作重点围绕Pt/Al2O3材料对于NO的光催化氧化,与Pt/TiO2复合光催化材料对于CO2的还原开展研究工作。采用X射线衍射(XRD),扫描电镜(SEM),透射电镜(TEM),傅里叶变换红外光谱(FT-IR),X射线光电子能谱(XPS),紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS),光致发光光谱(PL)等表征方法对制备材料的元素组成、晶体结构、微观形貌等进行表征,并且以NO氧化及逆水汽变换反应对材料氧化NO和还原CO2的催化活性进行了评价,并通过原位红外(In-situ DRIFTS)对Pt/Al2O3材料用于NO的光催化氧化机理进行了研究。(1)本文通过浸渍法在室温条件下制备Pt/Al2O3样品,并且将其在H2气氛下高温还原,测试其光催化氧化NO的性能。与不负载Pt的空白对照Al2O3相比,Pt的负载有利于NO的光催化氧化,明显提升了其在可见光与全光谱下光催化氧化NO的活性,Pt负载量为2%的样品在全光谱下NO去除率可达50%。此外,经过还原气氛处理后的样品活性明显降低,通过原位红外的检测可以得知,未进行还原的Pt/Al2O3表面具有的官能团有利于NO转变为多种硝酸盐和亚硝酸盐,而经过H2还原处理后的样品氧化为硝酸盐的路径更为单一;研究发现Pt的负载不会影响Al2O3的晶体结构、形貌及表面状态,而紫外可见漫反射吸收光谱等测试表明Pt的加入提高了样品对于可见光的吸收,H2气氛处理后使其对光的吸收向紫外方向移动。(2)本文通过浸渍法在室温条件下制备不同粒径的Pt/TiO2样品,将其在高温H2还原处理后,测试其在不同温度下光催化逆水汽变换反应的效果。在室温到400℃的温度区间,随着温度的提高,Pt/TiO2光催化逆水汽变换反应的能力逐渐增强,在400℃时能达到最高的转化率(~35%),其反应的选择性很强,CO2能够稳定地转化为CO。通过研究发现Pt的负载不会影响TiO2的晶体结构、形貌以及表面状态,基底材料粒径的变化对于Pt/TiO2的性能影响不大。不同温度下光与热的影响不同,从室温到280℃时光催化效率提升大于温度提升,而高于280℃后温度上升带来的热催化效应大于光对于反应的催化影响。
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