【摘 要】
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在乙烯齐聚酸催化剂上引入金属离子和在乙烯齐聚配位催化剂上引入酸性位点是合成乙烯齐聚双功能催化剂的两种思路,而后者的研究较少。为研究含有酸性位点的乙烯齐聚催化剂的催化性能,本文采用了两种磺酸修饰方法,在MOFs催化剂中引入了磺酸基B酸位点。一种方法是使用过量浸渍法,在MIL-101(Cr)上直接负载氨基磺酸,得到了负载型SA/MIL-101(Cr)催化剂。另一种方法是使用磺内酯接枝法,在Ui O-6
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在乙烯齐聚酸催化剂上引入金属离子和在乙烯齐聚配位催化剂上引入酸性位点是合成乙烯齐聚双功能催化剂的两种思路,而后者的研究较少。为研究含有酸性位点的乙烯齐聚催化剂的催化性能,本文采用了两种磺酸修饰方法,在MOFs催化剂中引入了磺酸基B酸位点。一种方法是使用过量浸渍法,在MIL-101(Cr)上直接负载氨基磺酸,得到了负载型SA/MIL-101(Cr)催化剂。另一种方法是使用磺内酯接枝法,在Ui O-66-NH2和MIL-101(Cr)-NH2上接枝1,3-丙磺酸内酯,得到了接枝型Ui O-66-NH-RSO3H和MIL-101(Cr)-NH-RSO3H催化剂。最后,对两种催化剂进行了物化性能和催化性能表征。实验结果表明:通过不同磺酸修饰方法引入的B酸位点均能促进金属活性位点的乙烯齐聚反应,使其可以在不使用Et2Al Cl助催化剂的条件下催化乙烯齐聚反应。SA/MIL-101(Cr)的金属结点上引入-NH3+作为B酸位点,其乙烯齐聚活性可达21953 g/(mol(cat.)·h),C8的选择性达70.32%。Ui O-66-NH-RSO3H和MIL-101(Cr)-NH-RSO3H的配体上引入-SO3H作为B酸位点,Ui O-66-NH-RSO3H的乙烯齐聚活性可达15304 g/(mol(cat.)·h),C8的选择性达79.86%,MIL-101(Cr)-NH-RSO3H的乙烯齐聚活性可达9010 g/(mol(cat.)·h),C8的选择性达43.43%。
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