生物高分子基纳米纤维复合材料的制备及催化性能

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氢能源是一种比能量高、来源广泛、清洁无污染的新能源,是人类未来最理想的能源之一,氢能源的广泛应用可以有效减轻人类对化石能源的依赖,缓解能源危机,同时由于氢能源的燃烧产物为水,氢能源的使用还可以有效解决由于化石燃料燃烧带来的环境问题。目前氢能源已经有了小规模商业化应用,制备氢气的方法仍以矿物燃料制氢为主。电解水制氢效率高,稳定强,是一种具有广阔应用前景的制氢技术,但是昂贵的贵金属基催化剂极大的限制了电解水技术的发展。本文针对目前电解水催化剂价格昂贵,合成方法复杂等问题,利用廉价易得的木质素磺酸钠、明胶作为碳源,设计出了一维纳米纤维材料,系统了研究了材料结构以及杂元素的掺杂、过渡金属氧化物的复合对材料催化活性的影响,研究的主要内容如下:(1)通过简单的静电纺丝法,制备出了介孔碳纳米纤维。研究结果表明,在以无水乙醇和去离子水比例为1:1的溶剂中,聚氧化乙烯(PEO)和木质素磺酸钠混合溶液很容易就可以在静电场的作用下喷射成丝,形成直径在200 nm-300 nm之间的纳米纤维,在惰性气体气氛下进行高温碳化之后,由于受热过程中溶剂的挥发以及木质素磺酸钠中存在的杂质钙离子在加热后形成氧化钙的扩孔效应,使得材料最后形成了介孔碳纳米纤维。经过测试,该介孔碳纳米纤维有着以下优势:1)材料拥有较大的比表面积(343 m2·g-1),保证了材料在与电解液拥有较大的接触面积;2)材料的石墨化程度较高,纳米纤维的主体主要由双层结构的石墨(2H-Graphite)与无定形碳组成,保证了材料的导电性。因此我们所制备的介孔碳纳米纤维拥有良好催化活性和优异的催化稳定性(1000次循环以后仍旧保存一定的催化活性),以及简洁的合成方法和极低的合成成本。(2)通过简单的静电纺丝法,制备出了氧化镍复合介孔碳纳米纤维。研究结果显示,明胶和木质素磺酸钠作为静电纺丝的纺丝原料,去离子水和冰醋酸作为静电纺丝的溶剂,可以在静电场的作用下形成尺寸均匀的纳米纤维。通过实验,在纺丝溶液之中加入一定量的六水合硝酸镍,仍旧可以得到直径在300 nm左右的纳米纤维。得到的纳米纤维在惰性气体的气氛下,高温碳化。明胶在加热碳化之后可以提供天然的N、S、P掺杂;硝酸镍在受热之后会发生分解,在温度高于310℃后会分解成氧化镍,氮氧化物;木质素磺酸钠中含有少量钙离子,在受热后会生成氧化钙。由于纳米纤维中溶剂受热挥发,硝酸镍分解产生的氮氧化物,氧化钙具有一定的扩孔效果,退火之后我们就可以得到表面粗糙且多孔的氧化镍复合介孔碳纳米纤维。经过测试,该氧化镍复合介孔碳纳米纤维有着以下优势:1)材料拥有较大的比表面积(250-350 m2·g-1),保证了材料与电解液拥有较大的接触面积;2)材料的石墨化程度较高,纳米纤维的主体主要由双层结构的石墨(2H-Graphite)与无定形碳组成,保证了材料的导电性;3)纳米纤维表面覆盖着纳米尺度的氧化镍晶体,在与电解液接触的过程中可以有效的提供活性位点。而且由于颗粒之间存在空隙,在催化的过程中可以明显减少由于离子迁移带来的形貌破坏问题。因此我们所制备的氧化镍介孔碳纳米纤维拥有优异的催化活性和优异的催化稳定性(1000次循环以后仍旧保存一定的催化活性),以及简洁的合成方法和较低的材料成本。
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