SnSe取向薄膜的制备及其热电性能研究

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硫属化合物硒化锡(SnSe)是一种性能优异的新型中温区热电材料,在热电等领域具有广泛应用前景。目前国际上对SnSe热电性能的研究多集中在块体材料上,关于薄膜材料的研究非常少。但SnSe单晶块体机械性能差、易开裂,不利于器件制备;多晶化后取向性变差,其热电性能大幅下降。相比于三维块体材料,二维薄膜材料更容易实现取向生长,从而可以利用SnSe电热输运各向异性的特点来优化其热电性能。此外,二维薄膜材料制备工艺可和现代半导体工艺相兼容,在热电微器件方面具有块体材料无可替代的优势。本论文探索了利用脉冲激光沉积(PLD)技术制备a轴取向SnSe薄膜并详细研究了其热电性能。主要研究内容及结论如下。1、利用PLD技术在不同的单晶(MgO、STO、LAO、LSAT)衬底上制备了SnSe薄膜,借助XRD、SEM、XPS、TEM、电阻率、泽贝克系数和热导率等测试分析手段详细研究了薄膜的晶体结构、表面形貌、元素组份/价态、微观结构和电热输运性能。结果显示在四种衬底上制备的SnSe薄膜均为沿a轴取向生长的单晶薄膜,其中在MgO衬底上外延生长的薄膜结晶质量最佳,在573K时该薄膜的热电优值ZT高达1.38,具有优异的热电性能。2、利用PLD技术在聚酰亚胺(PI)柔性衬底上生长了a轴取向的SnSe薄膜。电学性能测试显示SnSe柔性薄膜在600K左右时的热电功率因子为3.5μW/cm?K,虽不及外延的SnSe薄膜,但仍然高于单晶块体材料。然而经过多次弯折后柔性薄膜的取向性变差,导致功率因子大幅下降,因此其稳定性有待进一步提高。3、利用PLD技术在斜切单晶衬底上制备了a轴倾斜生长的SnSe取向薄膜并首次研究了薄膜的横向热电效应。实验发现,当用热源或不同波长的激光辐照薄膜样品表面时,均可在薄膜表面两侧观测到较大的开路电压输出信号,且信号的幅值可以由激光或热源的辐照功率、薄膜倾斜角度以及薄膜上下温差来进行有效地调控。该结果表明SnSe薄膜不仅在热电器件,而且在宽波段光探测器和热传感器等领域也具有潜在的应用前景。
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