单层材料因其独特的电学、磁学和光学等优异性质而被受到广泛关注及研究。近几十年来,有数十种优异的2D材料,如石墨烯、2D氧化物和2D硫属化物已具备了较完整的二维单层体系。但现有的这些单层体系未能满足现代工业的实际需求。因此,进一步挖掘现有二维单层材料的潜在性能,并预测性能优异的新单层化合物是至关重要的研究领域。目前,III-V族元素的单层体系被认为在光学、催化等领域具有潜在的应用。因此,该体系的晶体结构、电、光、磁学性质以及机械性质和由空位调控改性正处于广泛研究之中。虽然III-V单层是热门研究体系,但其中GaAs单层的研究处于初步理论阶段并其潜在性能仍需进一步深入研究。虽然GaAs单层是空间群为R3m的非中心对称结构,但关于其非线性光学性质的研究报道较少。因此,本研究中进一步探索了GaAs单层的非线性光学性质和空位调节。基于计算得到的可见光区域的带隙、单层母体的大迁移率、并单层大吸光面积等的研究基础上,对GaAs单层的光催化活性进行探讨。此外,理论设计单层结构是扩展单层种类的重要途径,目前相关研究已经取得了很大的进步。其中,非线性光学单层材料的理论设计并不罕见,目前所设计的非线性单层材料的共同缺点为带隙小、不能在紫外光区可用,因此大带隙非线性光学单层的理论设计至关重要。本论文采用第一性原理计算设计了大带隙非线性光学单层化合物。主要研究内容及结果如下:1.GaAs单层的倍频效应和性能调控:在本研究中,借助第一性原理计算研究了GaAs单层的非线性光学性质,并研究了不同空位对GaAs单层晶体结构、电学、磁学和光学等性质的影响。结果显示,GaAs单层具有较强的非线性光学效应;不同空位对GaAs单层的晶体结构、电、磁、光学等性质的影响明显。2.GaAs单层的光催化活性模拟研究:以寻找高效率的光催化为目的,通过理论方法研究了GaAs单层的光催化水分解活性。适合的带隙、压敏带边、强可见光吸收以及放热反应过程等性质表明GaAs单层具有光催化水分解活性。此外,GaAs单层具有较大的各向异性迁移率,这有利于降低光生载流子复合率、提高光催化效率。3.预测新单层材料:经典非线性光学晶体KBe₂BO₃F₂的结构框架下,预测了新的Be₂CO₃F₂（BCF）单层,并借助于第一性原理研究了该单层的基本性质。研究结果表明,类石墨烯峰窝状结构的BCF单层是短波长范围可用的超软非线性光学材料。