【摘 要】
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氧化石墨烯（Graphene oxide,GO）作为石墨烯基材料,是石墨烯的衍生物,具有二维平面芳香域（sp~2簇）结构,以及多种共价连接的含氧官能团。GO的独特结构使其具有优异的物理化学性能,在海水淡化、离子分离、光响应特性器件、质子导体以及生物传感器等方面得到了广泛的研究。特别是,由于阳离子与石墨烯基材料间的阳离子-π相互作用,以及GO大比表面积的特性,GO被认为是有效去除和浓缩溶液中放射性核
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氧化石墨烯（Graphene oxide,GO）作为石墨烯基材料,是石墨烯的衍生物,具有二维平面芳香域（sp~2簇）结构,以及多种共价连接的含氧官能团。GO的独特结构使其具有优异的物理化学性能,在海水淡化、离子分离、光响应特性器件、质子导体以及生物传感器等方面得到了广泛的研究。特别是,由于阳离子与石墨烯基材料间的阳离子-π相互作用,以及GO大比表面积的特性,GO被认为是有效去除和浓缩溶液中放射性核素的优异材料。一方面,石墨烯基表面的高密度离子吸附聚集,可用于放射性废液的吸附处理;另一方面,离子的强吸附作用有利于石墨烯基纳滤膜片层之间的稳定性,可用于放射性废液的截留筛分。然而,石墨烯基对离子的强吸附作用常伴随着离子脱附的挑战。另外,在石墨烯基纳滤膜方面,对放射性废液的截留性能研究也鲜有报道。本论文的主要研究工作有两项:首先,制备了磁铁矿-氧化石墨烯（Magnetite-graphene oxide,M-GO）,通过对M-GO进行透射电子显微镜成像,拉曼光谱,紫外光谱,X-射线光电子能谱,X-射线衍射等光学技术表征研究,确定其形貌与结构特征。然后,使用M-GO对溶液中典型放射性核素的同位素离子(Co2+、Mn2+和Sr2+)进行吸附-脱附平衡和吸附-脱附动力学研究,并采用准二级动力学模型计算吸附动力学参数。实验结果表明M-GO能够有效地吸附溶液中的离子(Co2+、Mn2+和Sr2+),并证明了通过添加微量的Al3+,能够使Co2+、Mn2+和Sr2+在M-GO上实现快速高效的脱附。与传统脱附法相比,相应Al3+浓度至少降低250倍,并在1 min内脱附率可达～97.0%。通过对吸附Al3+后的M-GO进行弱碱性脱附处理,实现了M-GO的吸附-脱附-吸附循环再利用。此外,进一步实现了对放射性核素60Co的有效浓缩,浓缩倍数约8.3倍。该方法解决了石墨烯基强吸附材料脱附困难的挑战,并可适用于石墨烯基材料在能源、环境和材料等领域的离子脱附处理。第二项工作是,利用氨水还原法制备氨水还原氧化石墨烯（Ammonium hydroxide-reduced graphene oxide,AH-r GO）纳滤膜,实现放射性废液的高效处理。对于现有研究的用于离子截留的纳滤膜,包括GO膜在内,离子截留率和水渗透性之间存在着矛盾:提升离子截留效率将导致水渗透性的降低,反之亦然。本研究通过对AH-r GO进行扫描电子显微镜成像,紫外光谱,傅立叶红外光谱,X-射线光电子能谱等光学技术表征研究,确定其形貌与结构特征。然后,使用AH-r GO膜对含有典型放射性核素的同位素离子(Co2+、Zn2+和Ni2+)的溶液进行纳滤实验,结果发现离子截留率达到99.9%,同时具有约71.9 L m-2 h-1 bar-1的高水渗透性,优于已报道的其他纳滤膜。此外,本研究还测试了AH-r GO膜对放射性核素60Co截留的适用性,并系统分析了AH-r GO膜厚度、溶液浓度及时间等影响纳滤膜分离性能的因素。这些研究结果表明还原氧化石墨烯膜在放射性废液处理中具有良好的应用潜力。
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